一、高纯CO的工程开发(论文文献综述)
谷丰[1](2021)在《基于高温碳捕获的钙镁复合小球热化学储能与熔融型纯Li4SiO4吸附性能研究》文中研究说明
李富[2](2021)在《炉渣基原硅酸锂的可控制备及吸附二氧化碳的研究》文中研究说明高温CO2捕集技术可用于直接捕获烟道气中的CO2,因此研发高温CO2捕集技术对于减少碳排放和减缓温室效应具有重要意义。Li4Si O4作为高温CO2吸附剂,因吸附容量高、吸附速率快等优点,展示了良好的应用前景,然而Li4Si O4成本过高,且易发生烧结现象。因此,本文以固体废弃物燃煤炉渣制备新型Li4Si O4吸附剂为解决上述存在问题提供了参考。炉渣是每年排放量最大的固体废弃物之一,其含有大量的Si元素,可有效地作为制备Li4Si O4吸附剂的硅源。本文利用炉渣制备Li4Si O4吸附剂,探究了制备过程、吸附条件、掺杂改性对吸附效果的影响,主要研究内容是:首先,利用碱提法从炉渣中分离出硅前体,通过一系列光谱表征确定硅前体为较为纯净的Si O2。将硅前体分别与Li Ac、Li2CO3和Li NO3通过浸渍法混合,使用HSC 6.0软件对制备反应进行热力学计算,结合同步热重-差示扫描量热分析不同锂源制备Li4Si O4的反应机理,以XRD图谱和CO2吸附量为评价标准,确定使用Li Ac作为吸附剂的锂源。以CO2吸附容量为评价标准,确定Li4Si O4吸附剂(LAS)的最佳制备条件:焙烧温度为750°C、升温速率为5°C/min、焙烧时间为120 min。其次,确定了LAS在各CO2浓度下的最佳吸附条件,当CO2浓度分别为99.999%和50%时,650°C保温1 h,LAS的吸附量分别为356 mg/g和353 mg/g,几乎达到理论吸附量(367 mg/g)。在较低的CO2分压(8%)下,吸附反应速率相对较慢,但在610°C下反应2 h,吸附量也可达到213 mg/g。同时,采用双指数模型对不同CO2分压下的吸附过程进行拟合,确定了吸附动力学主要受CO2扩散控制。此外对LAS在各CO2浓度的最佳吸附条件进行了循环测试,结果表明LAS在较高CO2浓度时,前期拥有较高的吸附效果,但稳定性不足;在较低CO2浓度时,尽管吸附量达不到理论吸附量,却拥有着极佳的循环稳定性。最后,考察了三个CO2浓度下炉渣复合Li4SiO4吸附剂的循环稳定性,确定在99.999%和50%CO2浓度下使用10 wt%的添加量,8%CO2浓度下则无需掺杂炉渣。对高浓度CO2条件下掺杂炉渣提高循环吸附性能的原因提出了假设并给出解释和说明。其原因是炉渣中的Si元素与Li2CO3反应生成Li2Si O3和Li4Si O4,促进了Li+和CO2的转化。
宋壮壮[3](2021)在《玉米秸秆CO2加压气化反应特性及焦结构演化研究》文中研究指明生物质CO2气化是一项既可以提高生物质的利用率,还可以应对化石燃料的消耗和减轻大气中的二氧化碳排放的技术,加以利用可以有效地助力碳中和的实现。本文以玉米秸秆为研究对象,探究玉米秸秆常压和加压条件下气化反应特性,并通过半焦结构的演化规律,讨论了样品颗粒物理和化学结构对气化反应的影响作用。首先在常压下讨论了反应气氛对玉米秸秆低温热解阶段和高温气化阶段的热解、气化特性参数的影响;其次在加压条件下,对玉米秸秆进行加压气化实验,探究了压力和升温速率对气化反应特性影响。采用Malek法推断出加压气化反应过程的最概然机理函数,利用Agrawal积分法计算了动力学参数,结果表明:在相同反应压力下,活化能和频率因子随着升温速率的升高而减小;在相同升温速率下,活化能和频率因子随着压力的升高而增大。对半焦进行非等温加压气化实验,讨论了半焦制备温度、气化反应压力对半焦CO2气化反应特性的影响。利用Doyle近似积分法计算半焦加压气化反应动力学参数,发现在反应压力小于0.8MPa范围内,提高反应压力可以减小反应活化能,使气化反应更容易进行。通过动力学补偿效应说明随着反应程度的加剧,半焦气化动力学参数按照一定规律发生改变。采用傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线衍射分析仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和比表面积分析仪对玉米秸秆在热解和气化过程物理结构和化学结构的演化规律进行探究。结果表明:随着热解温度的升高半焦样品芳香层结构变厚,碳有序度有所提高,石墨化程度加强;在热解过程中,随着热解温度的升高,脂肪族和含氧官能团的峰值强度降低,只有在1300~900cm-1处有一个较强的吸收峰,这一现象主要是由于在热解过程中,大量的氢和氧作为挥发性物质被释放引起的;玉米秸秆原样的孔隙结构不明显,半焦比表面积随制备温度的增大呈现出先增大后减小的变化规律、平均孔径逐渐增大,并且均都大于12nm;经过热解后半焦颗粒内部只剩下碳骨架,内部有一些空腔开始连接,大孔不断形成,结构逐渐有序。
庞玉洁[4](2021)在《二元醇基吸收剂脱硫脱碳的性能研究》文中进行了进一步梳理煤炭与化石原料在转化利用的过程中,造成的烟气排放是导致环境污染和全球气候变暖的主要原因,烟气中SO2和CO2等酸性气体严重危害人类的健康和自然环境,因此对SO2和CO2气体进行捕集并资源化一直是国内外研究重点。本文旨在开发脱除SO2和CO2气体的新型酸性气体吸收剂,并进一步探讨吸附剂的吸收机理。选用1,3丁二醇+DMSO体系、乙二醇+乙二胺体系开展烟道气吸收的相关研究,为新型吸收剂的可持续发展及利用提供了理论基础。首先,基于体系对SO2有良好的吸收能力,表明醇与DMSO之间存在较强的作用力,选择1,3-丁二醇(BTD)+二甲基亚砜(DMSO)二元体系作为低浓度SO2的吸收剂,测定不同温度下该体系吸收SO2气液平衡(GLE)数据后,拟合获得亨利系数。利用表征手段提出SO2的作用机制。二元体系循环解析5次,判断二元体系在反复利用过程中溶剂消耗量。通过测定密度和粘度基础数据,发现二元体系氢键作用力最强时的摩尔比为1:1。其次,基于课题组前期研究,乙二醇(EG)+乙二胺(EDA)体系捕集固定CO2,制得一种白色固体物质的储集材料(CO2SM)。利用CO2SM溶于水的过程中能够释放CO2这一特性,水热法将CO2SM和硝酸镧溶液反应制得碳酸镧(碳酸镧包括:La2O(CO3)2,La2(CO3)3.8H2O,La2O2CO3和La CO3(OH)),考察了CO2SM用量、水热温度、水热时间、镧离子浓度对碳酸镧制备的影响,最终制得了三种形貌(花状,杆状,球状)的碳酸镧。通过XRD、FTIR、TEM、BET等表征手段研究了碳酸镧的形成机制。最后,碳酸镧焙烧后得到La2O3晶体,在高温下进行了CO2吸附性能的研究。结果表明La2O3晶体对CO2表现出良好的吸附性能和循环稳定性。整个过程集SO2和CO2捕集、储存和资源化利用于一体,为减排烟气的综合利用提供了广阔的应用前景。同时,为二元醇体系吸收法脱硫脱碳的工艺应用奠定了基础。
王志浩[5](2021)在《超低温吸附-快速再生的脱硝过程研究》文中提出氮氧化物(NOx)作为常见的大气污染物之一,目前应用最成熟的烟气控制手段是以NH3为还原剂的选择性催化还原技术(NH3-SCR法)。氨法脱硝常用的钒钛系催化剂具有较强的生物毒性,还需面临氨泄漏、氨逃逸问题。作为NH3-SCR的替代技术,CO脱硝还原剂易得,催化剂成本低,具有广阔的应用前景。针对CO脱硝过程氧气的双重作用,组内提出了一套解耦工艺,通过旋转反应器来实现。我们以此为基础,通过设置不同的分区温度和延长催化剂在分区的停留时间来提升脱硝效率,并提出了一套超低温吸附-快速再生反应器,应用于脱硫脱水后的低温烟气。超低温吸附-快速再生反应器内部分为三个区域,催化剂单元分为两部分在不同的温度下完成吸附一再生的循环过程,反应器运行的关键是催化剂的穿透时间大于再生时间与降温时间之和。对此我们制备了多种材料,并确定了吸附性能优异的椰壳活性炭作为研究主体做改性测试。经硝酸或氢氧化钾活化后,椰壳活性炭的NO吸附性能得以加强。在此基础上负载活性金属,NO吸附性能有所削弱,但赋予了 NO还原能力,从而缩短了降温温差。椰壳活性炭基材料通过BET、XPS、XRD、元素分析进行表征。依托表征数据,借鉴虚拟多孔碳方法,建立了对应的分子结构模型。研究了 NO在椰壳活性炭基材料上的吸附形式、吸附位点和吸附类型。石墨微晶层的凹凸不平处是NO的主要吸附位点,NO在此处的吸附是多层的物理吸附。与石墨微晶层成键的金属原子不同程度地影响着NO在其周围的物理吸附,极个别NO原子可能在2A以内的距离内与Co原子存在化学反应,而Ce原子因较大的分子动力学尺寸影响了附近NO分子的吸附。通过核算得出的物理吸附量占大多数,物理吸附形式的NO脱附或解离易于化学吸附,这为快速再生提供了理论依据。只经活化的椰壳活性炭基材料通过TPD表征得到最佳再生温度300℃,负载金属的炭基材料通过CO脱硝效率测试得到最佳再生温度200℃。在可移动的反应器内连续测试了三次吸附-再生循环。三种再生方式的时间关系都具有可行性。采用高温热再生方式的材料穿透时长衰减明显;低浓度CO持续再生的再生效果最好,但尾气中同时含有CO和NOx更难处理;高纯CO密闭再生效果稍差,但操作简单,更有应用价值。对不同状态的炭基材料做FTIR表征后,也验证了化学吸附的存在,且形成的NOx物种大部分可以发生高温脱附,CO会与NO发生竞争吸附和氧化还原反应,从而表现出更好的再生效果。为加快降温速率,进一步测试了炭载体在空气中的耗炭率。低于250℃时耗炭率数值微小、增长缓慢,而在300℃时呈数倍的增长,不可忽视。温度在200℃以下时,采取外部风冷散热+空气鼓吹炭基材料是更为快速的降温方式。300℃时炭基材料的时间关系尽管可行,但耗炭率过高导致无法长期使用。综上所述,200℃高纯CO密闭还原再生+鼓吹空气并行降温的组合是比较理想的再生方式,Fe4Co/ACH是更为适合该反应器的脱硝材料。
李松美[6](2021)在《基于Bi4TaO8Cl纳米片的热处理及光热催化转化CO2研究》文中指出利用太阳能将CO2和H2O光催化转化为燃料,是当下探索二氧化碳减排甚至实现碳中和的重要课题。铋基氧卤化物Bi4MO8X(M=Nb,Ta;X=Cl,Br)作为一种新型的可见光催化剂,由于其光稳定性好、载流子分离效率高、晶格氧活化能低等优势而备受关注。但是,目前报道的Bi4MO8X光催化还原CO2多停留在CO、CH4等产物的C1反应,如何进一步改善Bi4MO8X的电荷分离及强化多电子转移,促进光催化合成更高附加值液态燃料的C1乃至C1+反应,是Bi4MO8X光催化的前沿研究方向。本论文探索基于Bi4TaO8Cl的金属铋原位复合及氧空位构筑策略,结合光致生热及外部辅热的双重光热协同效应提升Bi4TaO8Cl光催化还原CO2为液态燃料的催化性能,为设计高效的CO2还原光催化剂提供了研究参考。具体研究内容如下:(1)Bi4TaO8Cl纳米片的氧空位调控及固定相光热催化还原CO2:通过N2退火对Bi4TaO8Cl纳米片进行热处理,引入氧空位。随着氮气退火温度的提高,氧空位含量增加,Bi4TaO8Cl的带隙变窄,纳米片边缘部分出现明显的无序化。催化性能测试表明:N2退火后得到的样品其催化性能明显提高,BTOC-N2-500℃样品光热催化还原CO2的活性提升至原始样品光催化活性的31.47倍。与光催化相比,光热催化的产量更高,光电流密度更大,参与催化过程的电子转移数也显着增多。氧空位的引入增强了Bi4TaO8Cl的光热协同效应,提升了Bi4TaO8Cl的光催化CO2还原活性。(2)金属铋及氧空位共修饰型Bi4TaO8Cl的构筑及流动相光热催化还原CO2:通过Na BH4固相还原法在Bi4TaO8Cl纳米片上原位负载金属Bi纳米颗粒及构筑氧空位。Bi-Ov-Bi4TaO8Cl复合材料表现出更宽的光吸收范围、增强的光致热效应以及附加的表面等离子体共振(SPR)特性,为光激发载流子注入了额外的动力,加速了载流子的转移与传输动力学。通过对Bi-Ov-Bi4TaO8Cl复合材料的流动相光热催化CO2还原研究发现,光热催化较光催化更有利于催化过程中的多电子转移及液相增值碳产品的产生,液态燃料的选择性最高可达92%,为CO2还原光催化剂的设计及光催化合成多碳燃料性能的提升提供了新的研究思路。
刘冰[7](2021)在《氮碳基纳米材料的设计合成和表面调控及其光/电还原CO2性能的研究》文中提出随着人类社会的快速发展,化石能源的过度开采使用导致了大气环境中CO2浓度急剧升高,由此造成的能源危机和“温室效应”引起了全世界范围内的广泛关注。通过太阳能或可再生电能将CO2催化转化成碳氢燃料(如:CH4)和高附加值的化工产品(如:HCOOH,CH3COOH,C2H5OH等),被认为是一种清洁高效的CO2利用技术,可以缓解因CO2过度排放造成的能源与气候问题。氮碳基催化剂由于合成方法简单、廉价易得、出色的稳定性以及易于调控的表面结构等优点,成为CO2转化领域的研究热点。但由于CO2还原反应为多电子和质子转移的复杂过程,其还原产物的选择性和产率与CO2分子在催化剂表面的吸附及电子/质子的传递重要相关。目前采用热聚合方式合成的氮碳基催化剂比表面积低、导电能力差不利于CO2分子在其表面的吸附和电子的快速传递,因而导致了极低的CO2的还原活性和产物选择性。因此,探索合成高活性、高选择性的碳氮基催化剂对CO2有效转化及利用具有重要的研究意义和应用价值。本论文将通过掺杂、形貌调控及表面接枝改性等方法对氮碳基催化剂的电子结构及表面性能进行调控和优化,以促进CO2表面的吸附和电荷载流子的分离进而提高氮碳基纳米材料光/电催化转化CO2的活性和产物选择性。本论文主要的研究内容及结果如下:(1)以羧基功能化聚苯乙烯微球作为软模板和碳源、尿素作为前驱体,通过程序升温热聚合的方法成功制备了氮杂碳接枝的多孔氮化碳(N-doping carbon/CN)材料。BET-BJH分析以及CO2吸附-脱附测试结果表明由于具有明显的纳米孔结构及大的比表面积,N-doping carbon/CN对CO2的吸附量达到了0.22 mmol g-1,相比于石墨相氮化碳材料(g-C3N4)提升了5.5倍。此外,X射线光电子能谱中显着增强的sp2C峰以及新出现的N-sp2C峰证实氮杂碳单元被成功地接枝到了氮化碳基体中。光电性能测试表明光生电子的快速转移能够有效地抑制电荷载流子在N-doping carbon/CN表面的复合。在可见光照射的气-固反应体系中,N-doping carbon/CN材料表现出优异的光催化还原CO2的活性,产物CO的生成速率达到了15.4μmol g-1h-1,为石墨相氮化碳材料的7.0倍(2.2μmol g-1h-1)。此显着提升的光催化活性主要归因于N-doping carbon/CN的多孔结构和大的比表面积以及电子在催化剂表面的快速传递。(2)采用三聚氰胺和一水合次亚磷酸钠作为原料一步热聚合合成了表面富氨基的磷掺杂氮化碳纳米管(P-g-C3N4)。合成过程中,次亚磷酸钠热解产生的磷化氢气体有助于氮化碳纳米片的卷曲形成了独特的纳米管状结构,红外光谱结果表明P-g-C3N4表面富含大量的氨基,因而显着提高了对于CO2的吸附能力。P-g-C3N4的光电性能表征及电子结构分析发现磷间歇掺杂不仅能够同时降低P-g-C3N4价带和导带的位置使其能带隙变窄,进而增强催化剂对可见光的吸收,而且能有效地提高光生电荷的分离效率。在可见光照射的气-固相反应体系中,磷掺杂氮化碳纳米管对CO和CH4的产率相对于g-C3N4分别提升了3.10和13.92倍,产物CO/CH4的摩尔比从6.02(g-C3N4)降低至1.30(P-g-C3N4),表明P-g-C3N4对CH4具有更高的选择性。(3)利用盐酸肼作为剪切分子,通过水热法成功将氮化碳纳米片剪切为能够在水溶液中高度分散的纳米点(CN dots)。HR-TEM图显示CN dots的尺寸约为16.13 nm。固体核磁共振13C谱,X射线近边吸收谱以及X射线光电子能谱均表明肼基可能通过进攻g-C3N4结构中的碳氮杂环,使C=N键断裂并与C原子键合进入CN纳米点结构中。此独特的CN纳米点结构不仅具有变窄的带隙(2.47 e V)及增强的紫外-可见光吸收,而且提高的电荷转移性能。因此,CN dots呈现出高选择性的将HCO3-可见光催化还原至CO的活性。CO2饱和的HCO3-溶液(c=1.14 mol L-1)中,CO的产率达到了18.37μmol g-1h-1,与块状g-C3N4(0.84μmol g-1h-1)相比提高了21.9倍。理论计算发现,肼基裁剪的CN dots显着提升了对于HCO3-的吸附能力,且CO脱附过程的△G<0,因而导致了HCO3-在CN dots催化剂表面还原至CO产物的高活性和高选择性。(4)以嘌呤作为原料通过控制热解合成了具有高结晶度、高氮含量的C10N9纳米材料。HRTEM结果表明C10N9为紧密堆积的层状结构,且具有更高的结晶度,而氢化之后的样品(H-CxNy)结晶度明显降低。X射线光电子能谱表明pyridinic-N/pyrrolic-N/graphitic-N的原子比分别为8.5:3.5:1.0(C10N9)和1.8:1.0:1.0(H-CxNy),氢化之后氮含量显着减少。电催化还原CO2的实验结果表明高氮含量的C10N9能高选择性地还原CO2至CH3COOH,当电势为-0.47 V vs.RHE时,CO2在C10N9电极表面的还原产物乙酸的速率可达70.1μmol g-1h-1,氢化后H-CxNy的CO2还原活性随着氮含量显着降低而减少,主要还原产物为H2。此研究表明CO2电催化还原的活性和产物选择性与C10N9材料的结晶度、化学结构及N活性位点的分布可能存在强烈的依赖关系。
魏国强[8](2020)在《铁基复合氧载体生物质化学链气化耦合CO2裂解基础研究》文中认为随着经济社会发展与化石能源的大量使用,由CO2排放引起的温室效应日益严重,此外,我国化石能源对外依存度也不断攀高,对国家能源安全造成很大挑战。生物质资源是清洁可再生资源,具有来源广泛、碳中性特点。生物质化学链气化反应(CLG)采用氧载体晶格氧代替分子氧实现高品质合成气制备,具有氧源廉价、产物可避免惰性气体稀释等优势,而采用还原态氧载体直接裂解CO2制备高纯CO无需过高能耗和特定催化剂。在此背景下,本文提出采用生物质化学链气化耦合CO2裂解过程制备高品质合成气和CO,实现生物质资源高效清洁利用和温室气体CO2资源化。本文通过热力学计算解析了生物质化学链气化耦合CO2裂解反应平衡限度及反应调控规律。采用廉价铁矿石为基体,引入外源活性金属组分来构筑高活性氧载体序列,研究化学链气化耦合CO2反应历程及关键参数影响机制,揭示氧载体反应动力学特性及晶格氧迁移机理。主要内容包含:1)反应过程热力学分析;2)铁基复合氧载体构筑与反应评价;3)化学链反应耦合CO2裂解反应历程及影响因素;4)生物质化学链气化耦合CO2裂解实验研究;5)耦合过程反应动力学及晶格氧迁移机理。获得如下主要结果和结论:1)热力学计算表明,化学链耦合反应系统可实现生物质向高品质合成气转化同时裂解CO2生成CO,具有半焦分级转化的优势。化学链气化反应碳转化率最高达96.6%,CO2裂解反应转化效率最高达93.1%。提高温度可以强化反应过程,但增加系统热负荷。增大反应压力可提升反应速率,缩短达到平衡时间,有利于与发电系统耦合匹配,但对反应平衡转化有抑制作用。生物质与氧载体配比B/O对反应产物调控具有关键作用,该化学链耦合反应系统可实现自热运行。2)以天然铁矿石为基体,采用外源金属改性可构筑高活性氧载体。外源金属与铁矿石中Fe2O3反应生成CaFe2O5、NiFe2O4、Ce Fe O3等复合氧化物/固溶体来改善氧载体晶型结构、提高氧空位浓度、强化晶格氧传递。外源金属对氧载体反应性能强化次序为NiO>Co2O3>CeO2>CaO。NiO修饰氧载体在化学链反应阶段性气体产物H2/CO与CH4转化率分别为0.72和55.86%;而在CO2裂解阶段CeO2、CaO修饰氧载体显示了较高的CO2转化率,分别为53.74%、52.78%。氧载体高温下与空气反应可恢复晶格氧,反应尾气中CO2含量较低,显示该耦合反应过程具有良好的碳分级转化特性。3)化学链反应前期以热解气氧化及CH4干重整反应为主。气体产物H2/CO在反应历程1/5处获得最大值。随着晶格氧供应减少,CH4裂解及干重整反应成为体系主反应。而在CO2裂解阶段,受氧载体氧空位和气固传质限制,反应呈现稳步下降趋势。外源金属离子可强化晶格氧传递,提高产物H2/CO比,降低热解气中杂质气体含量,改善CO2裂解效率。CaO修饰氧载体在化学链反应中产物最大H2/CO为初始值3倍。CeO2修饰氧载体在CO2裂解阶段CO最大瞬时产率为2.47 mmol/min/g氧载体,CO2最高裂解率为86.13%。反应温度、金属修饰量与CO2裂解阶段CO产率呈正相关,重时空速与CO2转化率负相关。在15次循环测试中,氧载体反应性能保持稳定。氧载体反应路径为:Ca2Fe2O5→CaO/Fe→Fe3O4/CaFe3O5→Ca2Fe2O5/CaFe2O4及Fe2O3/CeO2/Ce Fe O3→Ce2O3/Fe→Ce Fe O3/CeO2/Fe3O4→Fe2O3/CeO2。4)松木与铁基氧载体在化学链气化耦合CO2裂解中生成合成气与CO,外源金属修饰可以提升氧载体化学链反应活性。NiO修饰氧载体综合反应性能优异,在化学链气化中最大碳转化效率为74.18%,合成气热值13.32 MJ/m3,在裂解阶段CO2转化率为64.09%。提高反应温度可以强化整个反应过程。从750℃到950℃,化学链气化碳转化效率从50.84%提高到75.07%,CO2裂解转化率由45.25%提高到63.90%。生物质与氧载体配比增加促进CO2裂解反应。NiO修饰氧载体中活性元素在化学链气化被还原为Fe/Ni单质,进而在CO2裂解阶段被氧化为Fe3O4/Ni。20次循环反应后氧载体反应活性稳定,生物质碳转化效率保持在67.52%,CO2裂解率为73.50%。5)非模型动力学Friedman法计算表明,生物质化学链气化反应活化能分布对应于水分脱除、生物质热解、气体重整、半焦与晶格氧反应四个阶段。水分脱除阶段反应活化能最小,转化率α为0.1时,活化能为21.86 k J/mol。生物质热解阶段活化能增大,而半焦与晶格氧反应受固固传质及还原反应界面限制,需克服能垒最大,α为0.9时,反应活化能达373.78 k J/mol。CO2裂解过程则因氧载体氧空位减少及晶格内部传质阻力增加,活化能则呈现稳步增长的趋势,从6.77k J/mol增加到29.04 k J/mol。化学链反应中氧载体晶格氧O2–首先解离为化学吸附氧O2–/O–由体相向反应表面传递,在反应表面转化为物理吸附氧O2逸出表面与燃料反应,传递机理为:O2–e(lattice)(?)→O2–/O–e(chemical)(?)→Oe2(phy)(?)→O2(g)。氧载体金属离子Fe3+/Fe2+及Ni2+在反应中向低价态金属单质转化,反应中Ni-Fe键的解离速率低于Ni-O键。CO2裂解反应中晶格氧迁移呈现相反趋势,同时Fe元素价态升高,Ni元素价态基本稳定。化学链气化耦合CO2裂解反应可获得高品质合成气同时将CO2转化为CO,具有氧源廉价、能量互补、分级转化的优势。研究结果为探索和开发新型、高效、低成本的生物质合成气制备工艺,实现CO2资源化利用提供了新途径。
陈伟仡[9](2020)在《钴、镍基纳米材料的制备及其应用于光催化CO2还原的研究》文中进行了进一步梳理化石燃料消耗排放的大量CO2气体是全球气候变暖问题的主要诱因。在清洁、可持续的太阳能驱动下,将CO2催化还原为高附加值化学产物能够同时缓解环境问题与能源危机。但是,由于CO2的高度热力学稳定性,使得光催化CO2还原过程极具挑战性,因此需要选择合适的催化剂促进光催化CO2还原反应的发生。钴、镍基过渡金属材料因其地壳含量丰富、成本低廉、催化活性高等优势被广泛应用于光催化CO2还原的研究当中。然而,传统钴、镍基纳米催化剂往往受电子空穴复合率高、CO2吸附活化能力差等原因限制了其催化还原效率的最优化。所以,本论文针对钴、镍基纳米催化剂,通过一系列调控手段对其进行改性设计,制备得到新型高效的钴、镍基催化剂用以提升光催化CO2还原效率并实现低浓度CO2的高选择性光还原。本论文的主要研究内容如下:(1)通过离子辅助溶剂热法结合空气下煅烧制备了金属有机框架物(MOFs)衍生的超薄Co3O4纳米片。构筑以乙腈/水/三乙醇胺为反应介质,以三联吡啶钌为光敏剂,以超薄Co3O4纳米片为催化剂的光还原CO2体系。在350 oC下煅烧获得的超薄Co3O4纳米片具有最优异的光催化还原CO2转化产CO的活性与选择性(4.52μmol·h-1,70.1%),显着优于Co3O4块材催化剂(2.48μmol·h-1,58.4%)。分析得知,超薄二维结构与块材结构相比具有更快的电子传输及更多暴露的催化活性位点。基于密度泛函理论(DFT)的计算表明,Co3O4单层片对CO2的吸附能更强,对H质子的吸附能更弱。这些优势有利于光催化CO2还原活性与选择性的提高。该工作为高效光催化CO2还原催化剂的设计提供了新的视角。(2)在导电二维Ti3C2TX(TNS)基底上原位生长钴-钴水滑石(Co-Co LDH)纳米片,获得3D Co-Co LDH/TNS纳米阵列。在上述反应体系的基础上,构筑以Co-Co LDH/TNS纳米阵列为催化剂的光还原CO2体系。研究表明,Co-Co LDH/TNS纳米阵列的光催化CO2还原性能明显优于Co-Co LDH,随着TNS含量的增加,复合物的光催化CO2还原性能先增大后减小。其中,15 mg为最佳TNS负载量,其光催化还原CO2转化为CO的活性为6.25μmol·h-1,是Co-Co LDH的2.2倍。分析可知,导电Ti3C2TX物种的引入可以加速催化剂的表面电荷传输,提高反应过程中电子的利用率。此外,通过机械搅拌制备了“Co-Co LDH+TNS-15”二维/二维复合物作为对比,其光催化还原CO2产CO的活性(4.11μmol·h-1)显着低于Co-Co LDH/TNS纳米阵列。这说明Co-Co LDH/TNS复合物优异的光催化CO2还原活性归因于导电Ti3C2TX与分级纳米阵列结构的协同作用,该工作为光催化CO2还原复合催化剂的设计提供了宝贵的思路。(3)在氩气保护下煅烧制备富含氧缺陷的NiO纳米片(r-NiO)。在上述反应体系的基础上,利用CO2/Ar(1/9)混合气代替高纯CO2气体,并以r-NiO为催化剂构筑低浓度CO2光还原体系。研究表明,r-NiO的光催化CO2还原性能显着高于不含氧缺陷的NiO纳米片(n-NiO)。在低浓度CO2环境下,r-NiO能够保持70%以上的CO产率,其光催化还原CO2转化为CO的活性为3.14μmol·h-1,选择性为82.11%,而n-NiO的活性仅为1.97μmol·h-1,选择性为65.26%。分析表明,r-NiO样品相比n-NiO具有更高的光生载流子分离率及更大的比表面积。此外,通过DFT计算得知,氧缺陷的存在不仅可以提高对CO2分子的吸附能,同时可以削弱对H质子的吸附,从而使CO2分子在反应体系的竞争吸附中具备优势,实现低浓度CO2的高效光催化还原。r-NiO催化低浓度CO2光还原转化的表观量子效率为0.46%,该值与许多纯CO2光催化还原体系相当。这项工作为低浓度CO2的直接高效还原提供了一定的借鉴。
徐红伟[10](2020)在《镁合金石墨烯变质剂的制备及晶粒细化研究》文中研究表明镁合金被誉为“21世纪的绿色工程材料”,在汽车、航空航天、电子等领域具有广泛的应用前景,铸造镁合金是非常重要的一种结构材料,然而其强度低,室温塑性差。晶粒细化对铸造镁合金的意义重大,可显着提高铸造镁合金的各项力学性能。目前,Zr是非Mg-Al系合金中最成功的商用变质剂,但不适用于Mg-Al合金体系,含碳变质剂是Mg-Al合金体系的研究热点。本论文意在研究一种低成本、高效率且普遍适用的镁合金变质剂。首先研究了原位反应制备石墨烯变质剂的可行性及其组织特点。采用纯镁和高纯CO2原材料,利用液态原位反应法成功制备石墨烯变质剂,极大降低了石墨烯变质剂的生产成本。石墨烯变质剂具有褶皱和一定的缺陷,在其表面黏附纳米级氧化镁,含有石墨烯单元层数约3-15层,通过塑性变形可有效改变其形貌。总结了石墨烯变质剂对Mg合金的细化规律,Mg合金体系分为Mg-Al和非Mg-Al合金体系。石墨烯变质剂对纯Mg几乎没有细化效果,对Mg-3Y合金的细化效果产生负作用,对Mg-3Zn合金具有一定的细化作用,细化效果不及Zr变质剂,但可显着改善Mg-Zn合金的热裂倾向。石墨烯变质剂对Mg-Al二元合金体系皆具有明显的细化效果,添加10 wt.%的石墨烯变质剂后,Mg-0.5Al,Mg-1Al,Mg-3Al,Mg-9Al合金的细化效率分别达到82.58%、83.64%、57.2%、50.7%。石墨烯变质剂对商用含Al镁合金具有明显的细化效果。在高Al含量镁合金中,其改变了铸态晶粒的形貌,使枝晶转变成蔷薇状等轴晶,石墨烯变质剂对Mg-Al系合金的力学性能提升较大。石墨烯变质剂细化Mg-Al系合金时,孕育时间保持在20-40min,细化效果最佳。冷却速度对Mg-Al系合金的晶粒细化具有一定的影响,更快的冷却速度可获得更细的晶粒尺寸和更高的细化效率,但细化能力有限,不可做为主要的晶粒细化手段。分析了石墨烯变质剂细化镁合金的机理,石墨烯变质剂对非Mg-Al系合金的细化机制主要是在凝固过程中,对溶质元素的阻碍作用。Al4C3颗粒是α-Mg有效的异质形核核心,Al4C3颗粒的异质形核作用是石墨烯变质剂对Mg-Al系合金的细化机理。
二、高纯CO的工程开发(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、高纯CO的工程开发(论文提纲范文)
(2)炉渣基原硅酸锂的可控制备及吸附二氧化碳的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 CO_2研究现状 |
1.2.1 CO_2的产生与危害 |
1.2.2 CO_2的捕集控制途径 |
1.3 固体吸附CO_2的研究现状 |
1.3.1 低温吸附剂 |
1.3.2 中温吸附剂 |
1.3.3 高温吸附剂 |
1.3.4 Li_4SiO_4吸附剂 |
1.4 燃煤炉渣的来源及性质 |
1.4.1 燃煤炉渣的来源 |
1.4.2 燃煤炉渣的危害 |
1.4.3 燃煤炉渣的组成及应用 |
1.5 选题依据及研究内容 |
1.5.1 选题依据 |
1.5.2 研究内容 |
1.5.3 本文的创新点 |
第二章 炉渣基吸附剂制备条件优化 |
2.1 材料和仪器 |
2.2 吸附剂制备与表征 |
2.2.1 吸附剂的制备方法 |
2.2.2 表征方法 |
2.2.3 测试CO_2吸附方法 |
2.3 结果与分析 |
2.3.1 介孔硅前体材料的表征 |
2.3.2 锂源对制备吸附剂过程的影响研究 |
2.3.3 吸附剂焙烧条件优化 |
2.4 本章小结 |
第三章 炉渣基吸附剂吸附条件优化 |
3.1 差热热重分析 |
3.1.1 高纯CO_2气体下的增重变化 |
3.1.2 50%CO_2气体下的增重变化 |
3.1.3 8%CO_2气体下的增重变化 |
3.2 LAS最佳吸附条件的探究 |
3.2.1 高纯CO_2气氛下吸附性能分析 |
3.2.2 50%CO_2气氛下吸附性能分析 |
3.2.3 8%CO_2气氛下吸附性能分析 |
3.2.4 不同CO_2浓度下的吸附条件对比 |
3.3 吸附动力学的研究 |
3.4 硅酸锂吸附剂的表征 |
3.4.1 XRD分析 |
3.4.2 FTIR分析 |
3.4.3 Raman分析 |
3.4.4 XPS分析 |
3.5 循环吸附研究 |
3.6 本章小结 |
第四章 炉渣复合Li_4Si O_4吸附剂制备及吸附性能 |
4.1 炉渣复合Li_4Si O_4吸附剂的制备与表征 |
4.1.1 炉渣复合Li_4Si O_4吸附剂的制备方法 |
4.1.2 XRD分析 |
4.2 循环吸附性能研究 |
4.2.1 两种掺杂方法的循环吸附性能 |
4.2.2 掺杂比对循环吸附性能的影响 |
4.3 炉渣复合吸附剂循环机理讨论 |
4.3.1 XRD分析 |
4.3.2 SEM分析 |
4.3.3 机理讨论 |
4.4 本章小结 |
结论与建议 |
结论 |
建议 |
参考文献 |
致谢 |
作者简介 |
(3)玉米秸秆CO2加压气化反应特性及焦结构演化研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 课题研究的背景和意义 |
1.1.1 我国能源资源概况 |
1.1.2 生物质的开发与利用 |
1.1.3 开发利用生物质能的意义 |
1.2 生物质气化技术及研究现状 |
1.2.1 生物质气化技术 |
1.2.2 国内生物质气化研究现状 |
1.2.3 国外生物质气化研究现状 |
1.3 主要研究内容 |
第2章 实验装置及试验方法 |
2.1 实验样品的选择与制备 |
2.2 基础特性分析 |
2.3 玉米秸秆半焦的制备 |
2.3.1 实验设备 |
2.3.2 试验方法 |
2.4 玉米秸秆灰化学成分分析 |
2.5 玉米秸秆气化反应特性实验 |
2.5.1 常压热解气化实验设备 |
2.5.2 加压气化实验设备 |
2.6 玉米秸秆及半焦表面物化结构特性 |
2.6.1 X射线衍射分析XRD |
2.6.2 傅里叶变换红外光谱FTIR |
2.6.3 比表面积分析BET |
2.6.4 扫描电镜SEM |
2.7 本章小结 |
第3章 玉米秸秆CO_2加压气化反应特性及动力学分析 |
3.1 玉米秸秆常压及加压热解气化热重分析 |
3.1.1 玉米秸秆在N_2和CO_2气氛下热解气化特性分析 |
3.1.2 玉米秸秆CO_2加压气化热重分析 |
3.2 玉米秸秆CO_2加压气化动力学分析 |
3.2.1 Malek法推断最概然机理函数 |
3.2.2 Agrawal积分法计算加压气化动力学参数 |
3.3 本章小结 |
第4章 玉米秸秆半焦CO_2加压气化反应特性及动力学分析 |
4.1 玉米秸秆半焦CO_2加压气化热重分析 |
4.2 玉米秸秆半焦CO_2加压气化反应活性 |
4.2.1 温度对气化反应性的影响 |
4.2.2 压力对反应性的影响 |
4.3 玉米秸秆半焦CO_2加压气化动力学分析 |
4.3.1 气化动力学模型的选择 |
4.3.2 Doyle近似积分法计算气化动力学参数 |
4.3.3 CO_2加压气化动力学补偿效应 |
4.4 本章小结 |
第5章 玉米秸秆半焦在气化反应过程中的结构演化 |
5.1 温度对玉米秸秆及半焦微晶结构的影响 |
5.2 气化过程中玉米秸秆半焦化学结构的变化 |
5.2.1 热解温度对半焦化学结构影响 |
5.2.2 气化反应压力对半焦化学结构影响 |
5.3 玉米秸秆半焦表面结构分析 |
5.3.1 玉米秸秆半焦比表面积分析 |
5.3.2 玉米秸秆半焦的孔径分布 |
5.4 温度对玉米秸秆半焦表面形貌的影响 |
5.5 本章小结 |
总结 |
参考文献 |
致谢 |
(4)二元醇基吸收剂脱硫脱碳的性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 SO_2和CO_2的来源及危害 |
1.2 脱硫技术简介 |
1.2.1 离子液体法 |
1.2.2 有机胺法 |
1.2.3 其他法 |
1.3 脱碳技术简介 |
1.3.1 膜分离法 |
1.3.2 生物法 |
1.3.3 吸收法 |
1.3.4 吸附法 |
1.4 金属氧化物吸附剂 |
1.5 选题的目的和意义 |
第二章 BTD+DMSO体系吸收SO_2的机理研究 |
2.1 实验部分 |
2.1.1 仪器和试剂 |
2.1.2 装置及流程 |
2.1.3 实验过程及数据处理 |
2.1.4 误差分析 |
2.2 BTD+DMSO吸收SO_2的GLE数据 |
2.2.1 BTD+DMSO体系对SO_2的溶解数据 |
2.2.2 不同的质量分数对SO_2溶解性能的影响 |
2.2.3 温度对SO_2吸附能力的影响 |
2.3 SO_2溶解过程的热力学参数 |
2.4 BTD+DMSO体系的SO_2的循环解析实验 |
2.5 BTD+DMSO体系吸收SO_2的机理研究 |
2.5.1 BTD+DMSO体系吸收机理的研究 |
2.5.2 BTD+SO_2体系的光谱研究 |
2.5.3 DMSO+SO_2体系的光谱研究 |
2.5.4 BTD+DMSO+SO_2体系的光谱研究 |
2.6 本章小结 |
第三章 BTD+DMSO体系的理化性质研究 |
3.1 仪器和试剂 |
3.2 密度的研究方法 |
3.3 粘度的研究方法 |
3.4 本章小结 |
第四章 氧化镧的制备及吸附CO_2性能的研究 |
4.1 仪器及方法 |
4.1.1 CO_2SM的制备 |
4.1.2 研究方法 |
4.2 碳酸镧的制备 |
4.2.1 CO_2SM用量对碳酸镧的影响 |
4.2.2 水热温度对碳酸镧晶体的影响 |
4.2.3 水热时间对碳酸镧晶体的影响 |
4.2.4 镧离子浓度对碳酸镧晶体的影响 |
4.3 碳酸镧的性质 |
4.3.1 HR-TEM分析 |
4.3.2 XPS分析 |
4.3.3 TG-DSC分析 |
4.3.4 N_2吸附-脱附分析 |
4.4 碳酸镧前驱体的形成机理 |
4.5 La_2O_3的表征分析 |
4.5.1 SEM和HR-TEM分析 |
4.5.2 XPS和XRD分析 |
4.6 CO_2吸附性能的研究 |
4.6.1 程序升温还原程序(CO_2-TPD) |
4.6.2 时间对吸附CO_2的影响 |
4.6.3 温度对吸附CO_2的影响 |
4.6.4 循环次数对吸附CO_2的影响 |
4.7 吸附容量和转化率 |
4.8 碳酸化反应动力学 |
4.9 CO_2的吸附机理 |
4.10 本章小结 |
结论与建议 |
结论 |
建议 |
参考文献 |
致谢 |
个人简介 |
攻读硕士学位期间主要研究成果及所获奖励 |
(5)超低温吸附-快速再生的脱硝过程研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 氮氧化物的排放现状 |
1.1.2 氮氧化物的危害、类型及燃烧控制技术 |
1.2 烟气脱硝技术的研究进展 |
1.2.1 SNCR技术 |
1.2.2 NH_3-SCR技术 |
1.2.3 NOx储存-还原法 |
1.2.4 CO-SCR技术 |
1.2.5 NOx吸附法 |
1.3 本文研究思路和内容 |
第二章 超低温吸附催化剂筛选 |
2.1 实验装置与方法 |
2.2 催化剂制备与评价方法 |
2.2.1 材料制备方法 |
2.2.2 材料性能评价 |
2.3 材料吸附性能测试 |
2.4 椰壳活性炭负载金属后吸附/还原性能测试 |
2.5 椰壳活性炭基材料抗水性能测试 |
2.6 本章小结 |
第三章 超低温吸附材料分子结构模型的构建及模拟计算 |
3.1 材料的物化性质分析 |
3.1.1 比表面积和孔隙结构测定 |
3.1.2 表面官能团及晶型测定 |
3.2 椰壳活性炭基材料分子模型的构建 |
3.2.1 炭基材料分子结构的建模及表征方法 |
3.2.2 分子结构模型的成型以及表征结果 |
3.3 NO分子的吸附模拟研究 |
3.3.1 NO吸附位点和吸附状态 |
3.3.2 NO饱和吸附量 |
3.4 本章小结 |
第四章 超低温吸附-快速再生的过程特性分析 |
4.1 NO-TPD实验分析 |
4.2 实验装置与方法 |
4.3 高温热再生还原的实验分析 |
4.4 CO还原再生的实验分析 |
4.5 基于红外透射光谱的反应机理研究 |
4.6 降温方式的优化选择 |
4.7 本章小结 |
第五章 结论与展望 |
5.1 论文研究总结 |
5.2 不足与展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读硕士学位期间参与发表的论文 |
学位论文评闼及答辩情况表 |
(6)基于Bi4TaO8Cl纳米片的热处理及光热催化转化CO2研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 光催化与光热催化 CO_2 还原的研究进展 |
1.2.1 光催化 CO_2 还原的研究现状 |
1.2.2 光热催化CO_2还原的优势及原理分析 |
1.2.3 光热催化CO_2还原研究现状及优化设计 |
1.3 铋基氧卤化合物Bi_4MO_8X(M=Nb,Ta;X=Cl,Br)材料 |
1.3.1 Bi_4MO_8X光催化材料的基本性质概述 |
1.3.2 Bi_4MO_8X光催化材料的研究历史及前景 |
1.4 基于金属Bi的复合材料体系研究概述 |
1.4.1 金属Bi基复合半导体材料的优势 |
1.4.2 金属Bi基复合半导体材料的研究现状及机理分析 |
1.5 光热催化反应器体系研究概述 |
1.5.1 固定相反应器体系研究进展及优劣 |
1.5.2 流动相反应器体系研究进展及优劣 |
1.6 论文选题依据及主要研究内容 |
1.6.1 选题依据 |
1.6.2 研究内容 |
第二章 Bi_4TaO_8Cl纳米片的氧空位调控及固定相光热催化还原CO_2研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 原料与试剂 |
2.2.2 Ov-Bi_4TaO_8Cl纳米片的制备 |
2.2.3 Ov-Bi_4TaO_8Cl纳米片材料性质表征 |
2.2.4 Ov-Bi_4TaO_8Cl纳米片光/光热催化CO_2还原实验 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 Ov-Bi_4TaO_8Cl纳米片基本性质表征 |
2.3.2 Ov-Bi_4TaO_8Cl纳米片光/光热催化性能研究 |
2.3.3 Ov-Bi_4TaO_8Cl纳米片光/光热还原CO_2机理分析 |
2.4 本章小结 |
第三章 金属铋及氧空位共修饰型Bi_4TaO_8Cl的构筑及流动相光热催化还原CO_2研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 原料与试剂 |
3.2.2 Bi-Ov-Bi_4TaO_8Cl样品合成 |
3.2.3 Bi-Ov-Bi_4TaO_8Cl复合材料性质表征 |
3.2.4 Bi-Ov-Bi_4TaO_8Cl复合材料流动相光/光热催化CO_2还原实验 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 Bi-Ov-Bi_4TaO_8Cl复合材料基本性质表征 |
3.3.2 Bi-Ov-Bi_4TaO_8Cl复合材料光热催化还原CO_2性能研究 |
3.3.3 Bi-Ov-Bi_4TaO_8Cl复合材料光热催化还原CO_2机理分析 |
3.4 本章小结 |
第四章 全文总结与展望 |
参考文献 |
致谢 |
在学期间公开发表论文及参加学术会议情况 |
(7)氮碳基纳米材料的设计合成和表面调控及其光/电还原CO2性能的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
主要符号表 |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 光 / 电催化还原 CO_2 技术 |
1.2.1 光催化还原CO_2 |
1.2.2 g-C_3N_4 在光催化 CO_2 还原反应领域的应用 |
1.2.3 电催化还原CO_2 |
1.3 氮化碳催化剂简介 |
1.3.1 氮化碳结构 |
1.3.2 g-C_3N_4光催化CO_2还原性能的影响因素及改性策略 |
1.3.3 氮碳基材料电催化CO_2还原的研究 |
1.4 本论文研究意义及主要研究内容 |
参考文献 |
第2章 氮杂碳接枝氮化碳多孔材料的制备及光催化还原二氧化碳的研究 |
2.1 前言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验试剂 |
2.2.2 实验仪器 |
2.2.3 材料的制备 |
2.2.4 材料表征 |
2.2.5 光电化学测试 |
2.2.6 光催化性能测试 |
2.3 实验结果与讨论 |
2.3.1 晶体结构和化学成分 |
2.3.2 形貌、多孔特性和CO_2吸附 |
2.3.3 光催化CO_2还原活性 |
2.3.4 光学吸收和能带结构 |
2.3.5 电荷转移和增强光催化机理探讨 |
2.4 本章小结 |
参考文献 |
第3章 磷掺杂表面富氨石墨相氮化碳纳米管的合成及光催化还原二氧化碳的研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 实验仪器 |
3.2.3 材料的制备 |
3.2.4 材料表征 |
3.2.5 光催化性能测试 |
3.3 实验结果与讨论 |
3.3.1 形态结构 |
3.3.2 晶体结构和元素组成分析 |
3.3.3 化学结构、光学吸收和孔结构分析 |
3.3.4 光催化活性 |
3.3.5 能带结构和光催化机理 |
3.4 本章小结 |
参考文献 |
第4章 肼基修饰的石墨相氮化碳纳米点的合成及光催化还原二氧化碳的研究 |
4.1 前言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验试剂 |
4.2.2 实验仪器 |
4.2.3 材料的制备 |
4.2.4 材料表征 |
4.2.5 光电化学测试 |
4.2.6 光催化性能测试 |
4.2.7 密度泛函理论(DFT)计算 |
4.3 实验结果与讨论 |
4.3.1 晶相结构与微观形貌分析 |
4.3.2 化学结构分析 |
4.3.3 光学吸收和能带结构 |
4.3.4 光电性能表征及电荷转移讨论 |
4.3.5 光催化CO_2还原活性 |
4.3.6 反应底物的吸附和增强光催化机理探讨 |
4.4 本章小结 |
参考文献 |
第5章 高氮含量氮杂碳电催化剂的制备及电催化还原二氧化碳的研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验试剂 |
5.2.2 实验仪器 |
5.2.3 材料的制备 |
5.2.4 材料表征 |
5.2.5 电催化性能表征 |
5.3 实验结果与讨论 |
5.3.1 合成过程和晶体结构分析 |
5.3.2 样品形貌分析 |
5.3.3 样品化学组成分析 |
5.3.4 样品电化学活性分析 |
5.3.5 电化学活性增强分析 |
5.4 本章小结 |
参考文献 |
总结与展望 |
附录:攻读学位期间发表的论文 |
致谢 |
(8)铁基复合氧载体生物质化学链气化耦合CO2裂解基础研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
符号说明 |
Notation |
第一章 绪论 |
前言 |
1.1 生物质资源开发利用现状 |
1.2 生物质气化技术 |
1.3 生物质化学链气化 |
1.4 化学链气化研究现状 |
1.4.1 氧载体研究现状 |
1.4.2 反应器研究现状 |
1.4.3 化学链过程耦合分析 |
1.5 选题及意义 |
1.6 主要研究内容 |
1.7 课题来源 |
第二章 生物质化学链气化耦合CO_2裂解热力学分析 |
2.1 生物质化学链气化反应系统 |
2.1.1 模拟理论基础 |
2.1.2 主要参数及指标设定 |
2.1.3 结果讨论 |
2.2 生物质化学链气化耦合CO_2裂解反应系统 |
2.2.1 模拟说明 |
2.2.2 结果讨论 |
2.3 小结 |
第三章 铁基复合氧载体的构筑与反应评价 |
3.1 实验原料 |
3.2 实验试剂 |
3.3 实验设备 |
3.4 仪器表征 |
3.5 实验方法 |
3.6 数据处理 |
3.7 天然铁矿石氧载体物化特性分析 |
3.7.1 铁矿石氧载体晶型构成分析 |
3.7.2 铁矿石氧载体元素组成分析 |
3.7.3 铁矿石氧载体晶格氧活性表征 |
3.7.4 铁矿石氧载体微观形貌分析 |
3.7.5 铁矿石活性晶格氧释放分析 |
3.8 外源离子修饰铁矿石氧载体分析表征 |
3.8.1 外源离子修饰铁矿石氧载体晶型表征 |
3.8.2 外源离子修饰铁矿石氧载体晶格氧反应活性 |
3.8.3 外源离子修饰铁矿石氧载体热重分析 |
3.9 外源离子修饰氧载体反应评价 |
3.9.1 外源离子修饰氧载体化学链反应评价 |
3.9.2 外源离子修饰氧载体CO_2裂解反应评价 |
3.9.3 空气氧化阶段氧载体反应评价 |
3.10 小结 |
第四章 化学链反应耦合CO_2裂解反应历程及影响因素 |
4.1 实验材料与仪器 |
4.2 分析表征 |
4.3 实验方法 |
4.4 数据处理 |
4.5 CaO修饰铁基氧载体反应历程研究 |
4.5.1 修饰氧载体晶型构成 |
4.5.2 化学链反应中产物组成演化 |
4.5.3 氧载体中CaO修饰量对反应影响 |
4.5.4 CO_2裂解反应产物组成演化分析 |
4.5.5 关键反应参数对CO_2裂解反应影响 |
4.5.6 化学链反应耦合CO_2裂解循环反应演变 |
4.5.7 氧载体在化学链反应耦合CO_2裂解过程反应路径 |
4.6 CeO_2修饰铁基氧载体反应历程研究 |
4.6.1 CeO_2修饰氧载体晶型构成分析 |
4.6.2 化学链反应阶段气体产物组成演化 |
4.6.3 CeO_2修饰量对化学链反应过程影响 |
4.6.4 CO_2裂解反应产物组成演化 |
4.6.5 关键反应参数对CO_2裂解反应研究 |
4.6.6 CeO_2修饰氧载体反应路径解析 |
4.6.7 化学链反应耦合CO_2裂解循环测试 |
4.2.8 氧载体在化学链反应耦合CO_2裂解循环中微观形貌分析 |
4.7 小结 |
第五章 生物质化学链气化耦合CO_2裂解实验研究 |
5.1 实验材料 |
5.2 实验装置与方法 |
5.3 分析表征 |
5.4 数据分析 |
5.5 外源金属修饰铁基氧载体反应性能 |
5.6 生物质化学链气化耦合CO_2裂解反应演化 |
5.6.1 反应产物组成演化分析 |
5.6.2 氧载体晶型演化分析 |
5.6.3 氧载体微观形貌演变分析 |
5.7 温度对化学链气化耦合CO_2裂解反应影响 |
5.8 氧载体赋存比例对反应过程影响 |
5.9 循环反应特性研究 |
5.10 小结 |
第六章 生物质CLG耦合CO_2裂解反应热分析动力学及晶格氧迁移机理 |
6.1 实验材料 |
6.2 实验仪器与方法 |
6.3 化学链气化耦合CO_2裂解反应动力学研究 |
6.3.1 生物质化学链气化热重分析 |
6.3.2 化学链气化反应动力学分析 |
6.3.3 CO_2裂解阶段热重分析 |
6.3.4 CO_2裂解反应动力学分析 |
6.4 化学链气化耦合CO_2裂解晶格氧迁移机理分析 |
6.4.1 化学链反应阶段氧载体晶格氧迁移机理 |
6.4.2 CO_2裂解阶段氧载体晶格氧迁移机理 |
6.5 小结 |
第七章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 创新点 |
7.3 不足与建议 |
参考文献 |
致谢 |
作者简介 |
攻读学位期间取得科研成果 |
(9)钴、镍基纳米材料的制备及其应用于光催化CO2还原的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 光催化CO_2还原概述 |
1.2.1 自然光合作用简介 |
1.2.2 光催化CO_2还原反应基本原理 |
1.2.3 光催化CO_2还原反应系统类型 |
1.2.4 光催化CO_2还原反应影响因素 |
1.3 光催化CO_2还原面临的主要问题与挑战 |
1.3.1 CO_2的吸附与活化 |
1.3.2 光生电荷对复合 |
1.3.3 目标产物选择性 |
1.3.4 反应过程与机理研究 |
1.3.5 低浓度CO_2还原 |
1.4 钴、镍基催化剂应用于光催化CO_2还原 |
1.4.1 钴、镍基催化剂应用于光催化CO_2还原研究现状 |
1.4.2 提升钴镍基催化剂光催化CO_2还原性能的主要途径 |
1.5 本论文的选题依据和主要研究内容 |
1.5.1 论文的选题依据 |
1.5.2 论文的研究内容 |
第二章 实验仪器与方法 |
2.1 实验试剂及仪器 |
2.1.1 主要实验试剂 |
2.1.2 主要实验仪器 |
2.2 实验表征分析技术 |
2.2.1 X射线粉末衍射(XRD) |
2.2.2 X射线光电子能谱(XPS) |
2.2.3 场发射扫描电子显微镜(FE-SEM) |
2.2.4 透射电子显微镜(TEM) |
2.2.5 傅立叶变换红外光谱(FT-IR) |
2.2.6 比表面积(BET)及孔结构分析 |
2.2.7 拉曼光谱 |
2.2.8 等离子发射光谱(ICP) |
2.2.9 Zeta电位 |
2.2.10 原子力显微镜(AFM) |
2.2.11 电子顺磁共振(EPR) |
2.2.12 紫外-可见吸收或漫反射光谱(UV-vis DRS) |
2.2.13 稳态荧光光谱(PL)与荧光寿命 |
2.2.14 电化学性能表征 |
2.3 光催化CO_2还原性能评价 |
2.3.1 光催化CO_2还原反应体系 |
2.3.2 光催化CO_2还原性能测试 |
2.3.3 反应体系量子效率计算 |
第三章 MOFs衍生的超薄Co_3O_4 纳米片的制备及其光催化CO_2还原性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 超薄Co_3O_4纳米片的制备 |
3.2.2 超薄Co_3O_4纳米片的表征 |
3.2.3 超薄Co_3O_4纳米片用于光催化CO_2还原的性能测试 |
3.2.4 理论计算方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 超薄Co_3O_4纳米片的表征分析 |
3.3.2 超薄Co_3O_4纳米片用于光催化CO_2还原的性能研究 |
3.4 本章小结 |
第四章 3D Co-Co LDH/Ti_3C_2T_X纳米阵列的制备及其光催化CO_2还原性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 3D Co-Co LDH/Ti_3C_2T_X纳米阵列的制备 |
4.2.2 3D Co-Co LDH/Ti_3C_2T_X纳米阵列的表征 |
4.2.3 3D Co-Co LDH/Ti_3C_2T_X纳米阵列用于光催化CO_2还原的性能测试 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 3D Co-Co LDH/Ti_3C_2T_X纳米阵列的表征分析 |
4.3.2 3D Co-Co LDH/Ti_3C_2T_X纳米阵列用于光催化CO_2还原的性能研究 |
4.4 本章小结 |
第五章 富含氧缺陷的NiO纳米片的制备及其光催化还原低浓度CO_2性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 富含氧缺陷的NiO纳米片的制备 |
5.2.2 富含氧缺陷的NiO纳米片的表征 |
5.2.3 富含氧缺陷的NiO纳米片用于光催化还原低浓度CO_2的性能测试 |
5.2.4 理论计算方法 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 富含氧缺陷的NiO纳米片的表征分析 |
5.3.2 富含氧缺陷的NiO纳米片用于光催化还原低浓度CO_2的性能研究 |
5.4 本章小结 |
结论与展望 |
主要结论 |
展望 |
参考文献 |
攻读博士学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
附件 |
(10)镁合金石墨烯变质剂的制备及晶粒细化研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 镁及镁合金晶粒细化的重要意义 |
1.1.1 镁及镁合金的发展与应用 |
1.1.2 镁及镁合金晶粒细化的作用 |
1.2 铸造镁合金晶粒细化的理论与模型 |
1.2.1 经典异质形核理论 |
1.2.2 晶格错配理论 |
1.2.3 自由生长理论 |
1.2.4 抑制因子理论 |
1.2.5 相互依赖理论 |
1.3 铸造镁合金晶粒细化主要途径 |
1.3.1 强外场对铸造镁合金的晶粒细化作用 |
1.3.2 变质剂对铸造镁合金的晶粒细化作用 |
1.4 碳质变质剂的发展与应用 |
1.4.1 碳质变质剂的研究现状 |
1.4.2 碳质变质剂的细化机理 |
1.5 石墨烯变质剂的研究现状 |
1.5.1 石墨烯的结构 |
1.5.2 石墨烯变质剂细化镁合金的可行性分析 |
1.6 本论文的创新点及研究意义 |
第2章 材料与研究方法 |
2.1 总体研究方案 |
2.2 具体实验流程 |
2.2.1 石墨烯载体的制备 |
2.2.2 镁合金晶粒细化的实验研究 |
2.3 表征方法 |
2.4 有限元分析方法 |
第3章 原位反应石墨烯变质剂的制备与组织研究 |
3.1 原位反应制备石墨烯变质剂热力学计算 |
3.2 原位反应石墨烯变质剂定性表征 |
3.3 原位反应石墨烯变质剂组织表征 |
3.4 本章小结 |
第4章 镁合金石墨烯变质剂晶粒细化规律研究 |
4.1 非Mg-Al系合金石墨烯变质剂晶粒细化规律 |
4.1.1 纯镁石墨烯变质剂晶粒细化规律 |
4.1.2 Mg-3Zn合金石墨烯变质剂晶粒细化规律 |
4.1.3 Mg-3Y合金石墨烯变质剂晶粒细化规律 |
4.2 二元Mg-Al合金石墨烯变质剂晶粒细化规律 |
4.2.1 Mg-0.5Al合金石墨烯变质剂晶粒细化规律 |
4.2.2 Mg-1Al合金石墨烯变质剂晶粒细化规律 |
4.2.3 Mg-3Al合金石墨烯变质剂晶粒细化规律 |
4.2.4 Mg-9Al合金石墨烯变质剂晶粒细化规律 |
4.3 多元Mg-Al合金石墨烯变质剂晶粒细化规律 |
4.3.1 AZ31合金石墨烯变质剂晶粒细化规律 |
4.3.2 AZ91合金石墨烯变质剂晶粒细化规律 |
4.4 不同浇注工艺对镁合金细化效果的影响 |
4.4.1 孕育时间对Mg-1Al合金细化效果的影响 |
4.4.2 凝固速度对AZ31合金细化效果的影响 |
4.5 本章小结 |
第5章 Mg-Al系合金石墨烯变质剂细化机理 |
5.1 Al-C反应热力学计算 |
5.2 晶格错配度理论 |
5.3 石墨烯变质剂细化Mg-Al系合金析出相表征 |
5.3.1 石墨烯变质剂细化Mg-Al系合金析出相结构表征 |
5.3.2 石墨烯变质剂细化Mg-Al系合金析出相成分表征 |
5.4 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
致谢 |
四、高纯CO的工程开发(论文参考文献)
- [1]基于高温碳捕获的钙镁复合小球热化学储能与熔融型纯Li4SiO4吸附性能研究[D]. 谷丰. 中国矿业大学, 2021
- [2]炉渣基原硅酸锂的可控制备及吸附二氧化碳的研究[D]. 李富. 内蒙古工业大学, 2021(01)
- [3]玉米秸秆CO2加压气化反应特性及焦结构演化研究[D]. 宋壮壮. 东北电力大学, 2021(09)
- [4]二元醇基吸收剂脱硫脱碳的性能研究[D]. 庞玉洁. 内蒙古工业大学, 2021(01)
- [5]超低温吸附-快速再生的脱硝过程研究[D]. 王志浩. 山东大学, 2021(12)
- [6]基于Bi4TaO8Cl纳米片的热处理及光热催化转化CO2研究[D]. 李松美. 东北师范大学, 2021(12)
- [7]氮碳基纳米材料的设计合成和表面调控及其光/电还原CO2性能的研究[D]. 刘冰. 湖北大学, 2021(01)
- [8]铁基复合氧载体生物质化学链气化耦合CO2裂解基础研究[D]. 魏国强. 太原理工大学, 2020
- [9]钴、镍基纳米材料的制备及其应用于光催化CO2还原的研究[D]. 陈伟仡. 华南理工大学, 2020(06)
- [10]镁合金石墨烯变质剂的制备及晶粒细化研究[D]. 徐红伟. 哈尔滨工业大学, 2020(01)