一、铀与CO反应的分子动力学研究（论文文献综述）
陈蓉[1]（2021）在《铁酸盐材料的制备及吸附溶液中U（Ⅵ）的性能与机理研究》文中提出
刘玥[2]（2021）在《ZIFs材料去除U（Ⅵ）的机理探讨：金属节点和有机配体的影响》文中研究指明为缓解能源短缺的紧张局面,大力发展清洁绿色的核能已成为必然趋势,核技术的应用无疑加剧了水中的放射性污染。吸附法是一种经济、高效、操作灵活、几乎可以完全去除水中放射性污染物的方法。沸石咪唑骨架材料（ZIFs）具有可调的物理和化学性能,已成为极具发展前景的新一代吸附剂材料。在此,本文介绍了 ZIFs作为吸附剂去除水中放射性核素铀（U（VI））的研究进展。首先,绪论部分系统地概述了 ZIFs材料的发展历史、结构与性质、合成技术与改性方法,并且总结了近五年国内外有关ZIFs去除水中污染物的研究报道。随后,在研究工作中先后合成了四种ZIFs材料,并将其用于吸附水中U（VI）。通过一系列的微观表征技术观察了四种ZIFs材料的晶体结构和表面特性。进一步利用宏观批实验和微观光谱分析探究了 ZIFs对U（VI）的吸附行为和作用机制。最后,简要论述了 ZIFs材料在环境治理领域当中可能面临的机遇与挑战,希望可以为今后ZIFs材料的实际应用研究提供参考。本研究的主要工作和创新点总结如下:（1）成功合成四种低成本、绿色环保的ZIFs材料。在室温下,通过搅拌过渡金属盐（Zn（NO3）2·6H2O 或 Co（NO3）2·6H2O）与有机配体（2-MeIM 或 H-PhIM）的混合物成功制备出ZIF-8、ZIF-9、ZIF-67和Zn/Co-ZIF。合成工艺中避免了传统溶剂热法的热能输入,不仅降低了成本而且使得制备过程更加环保。结合SEM、BET、XRD、FTIR、XPS等分析技术,观察到四种ZIFs材料具有规则的晶体形貌、丰富的含氮和含氧官能团（如C-N、C=N、Zn-N和Co-N等）、可观的比表面积以及较好的材料稳定性。（2）宏观批实验与微观光谱分析相结合的方式探究ZIFs材料的吸附行为。在室温下测定了四种ZIFs材料对U（VI）的吸附等温线,Langmuir模型可以更好地描述ZIFs对U（Ⅵ）的吸附行为。根据模型拟合出四种ZIFs的最大吸附量,从大到小排序为:ZIF-8（540.4 mg/g）>Zn/Co-ZIF（527.5 mg/g）>ZIF-9（448.6 mg/g）>ZIF-67（368.2 mg/g）。动力学实验表明,ZIFs材料对U（VI）有较快的吸附速度,在1小时内均可以达到反应平衡。综上,ZIFs材料具有快速的平衡时间和良好的U（VI）吸附能力,说明ZIFs在净化放射性废水方面表现出巨大潜力。此外,根据pH和离子强度影响、FTIR和XPS光谱分析表明,ZIFs与U（Ⅵ）的作用机制可以归因于表面络合作用和静电相互作用。（3）详细分析了不同ZIFs材料对U（Ⅵ）吸附能力不同的原因。不同于以往的报道,本项工作不局限于提高ZIFs材料对污染物去除能力的研究,而是更加深入地探究ZIFs表面的活性吸附位点对U（Ⅵ）的化学亲和性。在此,不同金属节点（ZIF-8和ZIF-67）、有机连接体（ZIF-9和ZIF-67）和单一/双金属节点（ZIF-8、ZIF-67和Zn/Co-ZIF）的ZIFs对U（Ⅵ）的去除行为和作用机理被详细阐明。具体而言,ZIF-8较ZIF-67有较大的比表面积和更加丰富的吸附位点,导致ZIF-8的吸附能力强于ZIF-67。此外,ZIF-9上的Co-N和C-N均参与了吸附U（Ⅵ）的过程并且ZIF-9上的含氧官能团比ZIF-67丰富的多,这可能是ZIF-9吸附性能优于ZIF-67的主要原因。而单金属节点和双金属节点对于ZIFs吸附U（Ⅵ）的影响可以归因于Zn-N键的参与度高于Co-N键。
冯馨锐[3]（2021）在《氮基核壳结构材料的制备及其对核素铀吸附性能的研究》文中研究表明铀是对环境非常危险的污染物,在环境中的铀大部分是铀矿开采、核能生产、煤炭开采、磷矿开采、化肥生产及应用等活动中产生的。铀作为一种污染物进入人类食物链,在进入人体后可以通过肾脏的过滤去除或沉积到目标器官,但大多数铀积聚并沉积在骨骼中,因生物半衰期长,所以毒性明显。因此,不管是从人类健康和生态环境考虑,还是从核能的可持续发展的角度出发,快速去除和提取环境中的铀是一个迫在眉睫的全球性问题。去除和提取水体环境中铀的方法有很多种,其中吸附法具有经济、绿色环保、高效等优点。核壳结构材料由于其独特的结构特性,近几年已经有许多研究将其应用于废水中放射性核素铀的吸附,表现出很大的应用潜力。利用引入含有含氮官能团的偶氮胂Ⅲ、聚乙烯亚胺、聚苯胺,通过化学原位聚合法、水热合成等方法制备多种核壳结构纳米复合材料,有望成为吸附铀的新型功能性吸附材料。目的:通过比较未改性吸附材料与氮基改性后的吸附材料对放射性核素铀的吸附性能,探讨氮基的引入是否提高新型功能性吸附材料的吸附量及吸附效率。采用静态批量吸附法研究氮基改性功能性吸附材料对铀酰离子的吸附能力与性能,并确定其最优吸附条件;对氮基功能性吸附材料对铀酰离子的吸附动力学进行研究;采用Langmuir和Freundlich等温吸附模型拟合吸附数据;对改性后吸附材料的元素组成、官能团及结构进行表征;为今后高效去除铀酰离子的核壳结构纳米复合材料的制备提供理论依据。方法:利用引入含氮官能团的偶氮胂Ⅲ、聚乙烯亚胺、聚苯胺,通过化学原位聚合法、水热合成等方法制备多种核壳结构纳米复合吸附材料,用于吸附含铀废水中的铀酰离子;通过微量铀分析仪研究氮基功能性吸附材料对铀酰离子的吸附行为;利用透射和扫描电子显微镜观察吸附材料的微观结构和形态;通过XPS分析吸附材料的元素组成、原子结构及化学键;通过BET分析改性前后吸附材料的孔径和比表面积变化;通过FT-IR分析吸附材料可能含有的官能团;通过XRD分析吸附材料的结晶度及结构;通过VSM分析吸附材料的磁性。结果:1.通过把偶氮胂Ⅲ（Arsenazo Ⅲ）附着在氧化石墨烯薄片上,含氮官能团与氧化石墨烯上的游离羟基有效结合,成功地制备了GO/Arsenazo Ⅲ复合材料。该材料吸附铀酰离子的最适pH为5,最大吸附容量可达200 mg/g。同时温度也会影响GO/Arsenazo Ⅲ对铀酰离子的吸附,且吸附动力学研究符合准二级动力学模型。此外,GO/Arsenazo Ⅲ对UO22+的吸附符合Langmuir等温吸附模型。2.采用浸渍法使偶氮胂Ⅲ嵌入到介孔二氧化硅SBA-15的孔道中,然后对其包覆一层TiO2,成功合成了偶氮胂Ⅲ@SBA-15@TiO2复合吸附材料。对铀酰离子的最优吸附时间为40 min,最优pH为4.5,最大吸附量为277.8 mg/g。吸附平衡研究符合Langmuir等温模型;最佳条件下的动力学数据表明,吸附遵循准二级动力学模型。吸附-解吸循环实验表明复合吸附材料可重复使用。3.采用化学原位聚合方法,通过选用聚苯胺（PANI）对CuFe2O4纳米颗粒进行改性,成功制备了氮基功能化的CuFe2O4磁性纳米颗粒吸附材料（CuFe2O4/PANI）。当pH=4时,CuFe2O4/PANI吸附材料对水溶液中U（Ⅵ）吸附效果较好,最大吸附量为322.6 mg/g,CuFe2O4/PANI的吸附性能高于CuFe2O4纳米颗粒。吸附过程符合拟二级动力学方程和Langmuir等温吸附模型。CuFe2O4/PANI具有较好的稳定性与重复再生性,循环使用五次后其吸附能力还能保持在170 mg/g以上。4.采用共沉淀技术制备CuFe2O4纳米颗粒,利用含氮基的聚乙烯亚胺及磁性CuFe2O4纳米颗粒,成功合成了CuFe2O4@SiO2/PEI磁性纳米复合材料。CuFe2O4@SiO2/PEI表现出较好的磁性和稳定性,对铀酰离子的最大吸附量可达238.1 mg/g。吸附过程符合拟二级动力学方程和Langmuir等温吸附模型。循环再生实验结果表明,CuFe2O4@SiO2/PEI吸附材料可重复利用。结论:1.通过偶氮胂Ⅲ改性的氧化石墨烯薄片上含有大量能与铀酰离子发生强络合作用的氮基,GO/Arsenazo Ⅲ对铀酰离子的最大吸附量可达到200 mg/g,吸附量高于氧化石墨烯。2.通过浸渍法成功合成了一种具有高比表面积和高U（Ⅵ）吸附能力的功能化偶氮胂Ⅲ@SBA-15@TiO2复合吸附材料,是去除废水中U（Ⅵ）的高效吸附材料。在pH为4.5的条件下,最大吸附容量为277.8 mg/g,具有良好的吸附性能,是一种有前途、高效且可重复利用的去除废水中铀酰离子的吸附材料。3.通过化学原位聚合方法对CuFe2O4纳米颗粒进行氮基功能化,合成CuFe2O4/PANI吸附材料。提高了对铀酰离子的吸附性能。当pH为4时,CuFe2O4/PANI吸附材料对水溶液中U（Ⅵ）吸附效果较好,且具有较好的重复再生性与稳定性,有望成为有应用前景且无二次污染的铀酰离子吸附材料。4.通过合成后修饰的方法对磁性CuFe2O4纳米颗粒进行氮基功能化,合成的CuFe2O4@SiO2/PEI磁性纳米复合材料用于吸附水溶液中的铀酰离子,提高了对铀酰离子的吸附性能。吸附材料具有良好的再生性能,可以作为一种从废水中去除铀的潜在吸附材料。
王兴磊[4]（2021）在《聚偕胺肟纳米纤维和Alg/PAO凝胶的制备及其对U（Ⅵ）的吸附行为研究》文中研究说明随着社会的进步与经济的蓬勃发展,能源问题日益凸显。核能作为一种在过去几十年迅速发展的清洁能源,面临着前所未有的机遇和挑战。海洋中的铀储量为45亿吨,是陆地铀储量的几千倍,因此,以低成本和高效率方式从海水中提取铀就显得尤为重要。目前来看,偕胺肟类吸附剂材料是最有希望的提取铀的材料,然而海水环境比较复杂,其中有大量的共存离子及竞争离子,粉末类吸附剂虽然有比表面积大的优点,但是在回收利用方面有极大的弊端。本论文旨在合成能够实际应用于海水提铀的吸附材料。通过静电纺丝和离子交联的方法,分别成功的制备出含偕胺肟基的纳米纤维（PAO Nano Fibers）和半互穿网状结构的Alg/PAO凝胶球（semi IPN Alg/PAO Gel spheres）两种固态吸附材料,通过FTIR、SEM、元素分析等对材料进行了一系列的表征,然后研究了两种材料在不同条件下对铀的吸附性能。本论文通过正交实验的方法,研究得出静电纺丝的最佳条件:纺丝液浓度为8%,外加电压为25k V,针头与收集板间距为10cm,纺丝液流出速度为0.7μL/min;成功地制备出形貌良好、吸附性能较好的PAO NFs;通过静态批式吸附实验研究了PAO NFs和Alg/PAO凝胶的吸附行为。主要研究了固液比、离子强度、p H、平衡时间、温度对吸附铀的影响。根据PAO NFs对U（Ⅵ）的吸附热力学模型拟合参数发现Langmuir模型的相关系数更接近于1,拟合得到的最大吸附量为113.6mg-U/g-Ads,在对U（Ⅵ）进行洗脱时选择0.1mol/LNa2CO3溶液与0.1mol/L的H2O2混合溶液作为解吸剂效果最佳;semi IPN Alg/PAO凝胶球对U（Ⅵ）吸附在热力学方面符合Langmuir模型,拟合得到的最大吸附量分别为186.6mg-U/g-Ads,用0.8mol/L的硝酸可以将大部分的U（Ⅵ）洗脱下来;semi IPN Alg/PAO凝胶球在掺铀海水实验中材料对铀的吸附率还能保持60%以上,表现出对铀良好的吸附能力;根据离子选择性实验表明,两种吸附材料对U（Ⅵ）都有很好的选择性,材料的重复利用性良好,非常有望应用于真实海水中铀的提取。
林自明[5]（2021）在《甲壳素/聚乙烯亚胺复合材料的制备及其对Cr（Ⅵ）、U（Ⅵ）的吸附行为和机理研究》文中进行了进一步梳理随着工业的飞速发展,重金属水污染问题日益严重。吸附法是去除水体中重金属污染的重要方法,其具有成本低、效率高、操作简单等优点。吸附材料的种类繁多,其中,天然高分子物质具有来源广、官能团种类丰富、环境友好、可再生等诸多优点,在吸附领域具有很大应用潜力。甲壳素（Chitin,CH）是自然界中含量丰富的生物大分子物质,由于其分子结构中强烈的氢键作用,甲壳素分子难以溶解和利用,因此,甲壳素吸附材料的制备及其性能均受到很大的限制。为了扩大甲壳素在重金属吸附领域的应用,本研究以近年来开发的氢氧化钠/尿素水溶液为绿色溶剂,通过冷冻-解冻法溶解甲壳素,然后通过交联反应引入富含氨基的聚乙烯亚胺（Polyethylenimine,PEI）以合成甲壳素/聚乙烯亚胺复合材料,利用红外光谱（FT-IR）、扫描电镜（SEM）、氮气吸脱附实验以及热分析等表征手段探索复合材料的组成和结构特点,并探究材料对溶液中重金属的吸附行为以及吸附机理。实验分别使用环氧氯丙烷（ECH）和乙二醇缩水甘油醚（EGDE）作为交联剂,制备了两种甲壳素/聚乙烯亚胺复合材料,两者分别用于Cr（Ⅵ）和U（Ⅵ）的吸附研究。主要研究成果如下:（1）通过低温溶解-交联-冷冻干燥过程制备复合材料CH-PEI（ECH）时,聚乙烯亚胺和甲壳素的最佳质量比为1.0,该材料（CH-1.0P（ECH））的孔结构以大孔和介孔为主。CH-1.0P（ECH）对水中Cr（Ⅵ）的吸附实验表明,溶液p H=4时材料的吸附性能最好,其吸附过程可以用准二级动力学模型和Langmuir吸附等温线模型很好地描述,其最大吸附容量为487.56 mg/g。此外,干扰离子对Cr（Ⅵ）吸附容量的影响与干扰离子的负电荷量及离子半径大小有关,SO42-、NO3-和Cl-的影响依次减小。CH-1.0P（ECH）吸附前后的XPS分析结果表明,材料结构上大量质子化的氨基通过静电吸引作用吸附溶液中的Cr（Ⅵ）阴离子,部分Cr（Ⅵ）可被-NH-或-OH还原为毒性较低的Cr（III）。在本实验中,聚乙烯亚胺的引入使得复合材料的吸附位点数量显着增加,因此其吸附容量也明显提升,甲壳素结构上的羟基等还原性基团能把部分Cr（Ⅵ）还原为Cr（III）。（2）通过流延-交联-冷冻干燥过程制备片状复合材料CH-PEI（EGDE）时,聚乙烯亚胺和甲壳素的最佳质量比为1.5,该材料（CH-1.5P（EGDE））的宏观形貌和微观结构在吸附-解吸过程中保持完好,表明其具有较为稳定的结构,易于固液分离。CH-1.5P（EGDE）对碳酸氢盐溶液中U（Ⅵ）的吸附实验表明,溶液p H=6时材料的吸附性能最好,2、10、50 mg/L铀溶液达到吸附平衡的时间分别为2、3、4 h;25℃时材料的最大吸附容量可达到1023.74 mg/g。解吸实验结果表明,0.5 mol/L硝酸溶液能在9 min内达到100%铀解吸率。此外,该材料在循环使用5次后的吸附、解吸效率均下降不到5%,表明材料具有优良的可再生性能。结合CH-1.5P（EGDE）吸附前后的FT-IR和XPS表征结果可推断出,该材料主要通过含氮基团的阴离子交换和静电吸引作用吸附溶液中的碳酸铀酰阴离子型复合物。以上结果表明,片状CH-1.5P（EGDE）复合材料结构稳定,易于分离,循环使用性能好,对复杂碳酸铀酰复合物也有较好的去除效果,是优良的环保型吸附材料。综上所述,本工作围绕甲壳素/聚乙烯亚胺复合材料的研发及吸附去除水体中重金属污染的问题开展了一系列研究。两种复合材料的制备及其分别在Cr（Ⅵ）、U（Ⅵ）吸附领域的突出表现,为甲壳素在重金属吸附领域的广泛应用提供了可能,同时也为高吸附容量、易于分离、循环使用性能好的甲壳素复合材料的研发提供了重要经验。
程功[6]（2021）在《功能化共价有机框架材料在海水提铀的应用及机理研究》文中进行了进一步梳理随着社会的快速发展,能源环境问题日渐突出,核电成为解决问题的有效途径。然而,地球陆地上的铀储备已无法满足人类社会的长远发展。我国是严重缺铀国家,开辟新的铀资源获取渠道对保障我国核能开发具有战略性意义。海水中溶解的铀虽然浓度低,但其总量约为陆地储量1000倍。因此,海水铀资源的高效利用是缓解目前能源危机的有效途径。吸附法是目前最成熟的海水提铀方法。然而,由于海水中复杂的离子环境和生物污染,现有海水提铀材料具有稳定性差、选择性低的局限性。因此,探索材料提铀性能提升的构效关系、开发新型高效吸附剂材料,是实现海水中非常规铀资源提取的前提,具有重要的理论和应用价值。本文合成了基于聚芳醚的共价有机框架材料COF-HHTF,随后通过改性制备了一例新型偕胺肟化二维共价有机骨架材料COF-HHTF-AO,并通过一系列表征手段对其结构进行了分析,研究了其真实海水提铀的性能以及作用机理。具体的工作如下:（1）本工作通过两步法,首先使用配体2,3,6,7,10,11-六羟基三亚苯基（HHTP）和四氟对苯二甲腈（TFTPN）发生亲核取代反应合成了前体COF-HHTF,下一步使用盐酸羟胺改性,成功制备了偕胺肟功能化的COF-HHTF-AO。利用红外光谱（FTIR）和固体核磁（NMR）验证其化学组成与结构,结合粉末X射线衍射（XRD）图谱和理论计算证明其晶体结构以及堆叠方式,通过氮气吸附脱附和孔径分布测试、高分辨扫描电镜和接触角仪等手段对材料的孔结构、表面形貌和亲疏水性质进行了进一步表征。研究了材料在极端条件下的稳定性:发现COF-HHTF-AO在强酸（12 M HCl）、强碱（14 MNaOH）和真实海水条件浸泡处理后仍可以保持其结构稳定性。综上,COF-HHTF-AO具有在海水条件提铀的潜能。（2）研究了材料在水溶液中的铀酰吸附性能,发现COF-HHTF-AO对于铀酰具有极高的吸附容量（550.1 mg/g）、极快的吸附动力学、良好的循环再生性能、极强的亲和力和离子选择性。进而使用真实海水进行性能测试,COF-HTTF-AO在不同浓度的加铀海水中仍能保持较快的吸附动力学,在真实海水中对铀的吸附容量高达5.12 mgg-1,是钒的1.61倍,这也是国际上报道的首例相比于钒具有更高铀选择性的COFs材料,有望成为下一代新型海水提铀吸附剂材料。（3）探究COF与铀酰的作用机理。首先,利用FTIR、EDS能谱以及XPS能谱证明了铀酰在COF表面的成功结合。进而,利用DFT计算探究COF-HHTF-AO与铀酰离子以及钒酰离子在分子层面的作用机制。理论计算结果显示,COF-HHTF-AO对铀酰离子和钒酰离子具有不同的结合方式,偕胺肟基团与铀酰的配位作用比其与钒酰的氢键作用具有更高的结合能。差分电荷密度分析和分子动力学模拟进一步支持了这一观点。此工作为共价有机框架材料在海水提铀的应用提供了新思路:材料方面,通过分子设计,赋予材料高稳定性、高吸附性能和高选择性,使得其突破实际应用上的难点。理论价值方面,基于COFs确定的化学结构和晶体结构,在分子尺度上揭示了 AO与铀酰和钒酰的作用方式,为设计具有高U选择性的海水提铀材料提供了理论依据。本工作通过实验探究与理论计算相结合,为未来的海水提铀工艺提供了重要的理论依据。
牛永生[7]（2021）在《NF3在铀-钼分离中的应用研究》文中进行了进一步梳理核能作为一种能量密度高、洁净、低碳的能源,近年来受到了前所未有的重视并得到有序发展。核燃料循环是核工业的基础,以铀的高效利用为目的的先进核燃料循环体系,因回堆复用的需求,对后处理得到的铀产物的纯度提出了较高的要求。在燃料循环中的铀转化和乏燃料后处理过程中,常采用氟化挥发技术转化或者回收铀,得到的UF6产物中通常含有以MoF6为代表的较难净化去除的高挥发性金属氟化物。目前普遍采用精馏法和选择性吸附法进行铀中去除钼等杂质。由于铀和钼高价氟化物的挥发性相差不大,且在吸附剂上的吸附-解吸附的行为较为相近,导致铀-钼两者的分离效果不理想。近年来,因熔盐堆液态燃料的特性,使得其全堆芯燃料充当辐照靶件辐照裂变生产99Mo成为可能,但要达到既不影响反应堆运行又能实现99Mo的有效提取,关键是如何在不改变核燃料铀的化学形态的前提下,分离提纯99Mo,钼中去铀也尤为重要。因此,无论是铀转化和乏燃料后处理过程中的铀产物的净化,还是医用核素99Mo生产过程中钼去除铀的要求,铀-钼两者的分离都是行业所面临和亟待解决的关键问题之一。为了解决上述问题,本论文提出利用NF3反应性对温度的敏感性,通过精准控制反应温度,进行NF3与钼、铀的有序反应,从而仅通过氟化反应实现铀-钼两者的有效分离。围绕上述思路,本课题首先建立了适用于反应过程在线监测的红外光谱分析技术,在此基础上,通过反应热力学理论计算分析、实验研究和放射性示踪实验验证,系统研究了气-固反应体系、熔盐体系和辐照后熔盐体系中铀-钼分离行为,取得了以下研究成果:（1）建立了适用于NF3与铀/钼反应及铀-钼分离的在线红外光谱监测和分析技术。该技术可实现对氟化产物UF6与MoF6准确定量,系统稳定可靠,检测数据标准偏差3.9%,置信度>95%,为NF3进行铀-钼分离研究奠定了基础。（2）在气-固两相反应体系中,温度对NF3与Mo粉和UF4的反应影响显着。当温度大于等于230℃时,NF3与Mo发生反应,温度从230℃增加到430℃时,Mo粉的平均反应速率由1.00 g Mo·h-1提高到2.31 g Mo·h-1;而对于NF3与UF4,温度大于450℃时方发生明显反应,在450℃-600℃温度范围内,UF4反应速率由1.53 g U·h-1提高到2.68 g U·h-1。结合反应过程气态产物在线红外光谱识别和固体物质XRD表征,表明NF3与Mo的反应经过中间产物MoF3,即:2NF3（g）+2Mo（s）=2MoF3（g）+N2（g）;2MoF3（s）+2NF3（g）=2MoF6（g）+N2（g）。UF4与NF3反应则直接生成UF6,即:2/3NF3（g）+UF4（s）=UF6（g）+1/3N2（g）。基于球形颗粒“未反应收缩核”数学模型计算得到:在230℃-430℃温度范围内,NF3与Mo反应速率常数由1.8×10-2增加到3.5×10-2min-1,反应的活化能为10.13 k J/mol;在450℃-600℃范围内,NF3与UF4反应速率常数由1.6×10-2min-1增加至3.1×10-2min-1,反应的活化能22.56 k J/mol。动力学研究结果表明,相比于UF4与NF3之间的反应,Mo与NF3的反应更容易进行,同时反应速度更快。在此基础上选定350℃条件下考察了铀/钼质量比对铀-钼分离效果的影响,表明钼对铀的分离因子为1.71×103和3.23×103。（3）在Li F-Be F2-Zr F4-UF4（64.5-29.5-5.0-1.0mol.%）熔盐体系中,通过连续升温实验,确定了NF3与Mo粉发生反应的温度为600℃及以上,而温度超过650℃时NF3才与UF4发生反应。结合XRD和XPS元素价态分析,熔盐体系中Mo粉与NF3反应直接生成MoF6。考虑到熔盐堆中裂变产物钼的存在形态除金属态外,还以氟化物形态存在,为此制备了MoF3,并确定了熔盐体系中NF3与MoF3发生反应的温度为570℃及以上。在570-600℃温度温度范围内,MoF3的平均氟化反应速率随反应温度的升高,由0.09 g MoF3/min提高到0.16g MoF3/min,同时转化率由76%提高至97%。特定温度585℃条件下,经过一定时间的反应,MoF3的转化率大于90%,Na OH碱液对产物MoF6收率约为90%,钼产物对铀的分离因子约为100。结合XRD和XPS分析,熔盐体系中MoF3与NF3之间的反应机制如下:2MoF3（d）+2NF3（g）=2MoF6（g）+N2（g）。（4）利用白光中子源辐照UF4获得裂变产物,开展了Li F-Be F2-Zr F4熔盐体系裂变产物99Mo氟化分离研究。研究表明在Li F-Be F2-Zr F4-UF4（辐照后,63.5-28.5-5.0-3.0 mol.%）熔盐中,在585℃下,通入0.2L/min NF390min后,熔盐中99Mo的比活度从7608.2 Bq/g盐降至155.0 Bq/g盐,分离率超过98%;与此同时,反应前后,熔盐中237U的放射性比活度在几乎未发生变化,表明绝大部分U仍留在熔盐相中。收集得到99Mo对237U的去污系数（DF）约为270。通过本课题的研究,利用NF3氟化剂的反应性对温度的敏感性,给出了实现大量铀中分离钼的新思路,即通过精确控制反应温度,先实现NF3与钼的充分反应,将绝大部分钼分离后,再通过升高温度进行铀的分离,铀-钼两者的分离系数可提高1-2个数量级。本研究工作不仅为乏燃料中铀的分离净化奠定了科学基础,同时也为实现熔盐反应堆生产99Mo提供了一种全新的技术路线。
李倩[8]（2021）在《MOFs基纳米材料制备及对U（Ⅵ）的去除研究》文中提出近年来,核能的广泛利用不可避免的带来核废料废水的大量排放,其中高放射性核素对生态环境和人类健康造成了很大的威胁。如何高效分离和富集放射性废水中的铀是环境友好和健康发展核能中的一个重点问题。本文选取金属有机框架材料（MOFs）为支撑模板和前驱体牺牲模板高效合成了几种比面积高且表面官能团丰富的纳米复合材料,即聚多巴胺纳米复合材料（ZIF-67@PDA）,空心结构双金属羟基氧化物（ZIF-67@LDH）和不同阴离子插层的单金属羟基氧化物（NO3-LDH、Br-LDH和C104-LDH）。通过宏观批实验结合不同光谱分析技术详细分析了 MOFs基纳米材料对U（Ⅵ）的去除性能和机理。具体研究方法和结论如下:（1）以MOFs材料ZIF-67晶体作为支撑模板,在盐酸多巴胺的水溶液中合成了具有良好水稳定性的ZIF-67@PDA材料。它具有有序均匀的多孔结构和丰富的含氧与含氮官能团,为U（Ⅵ）的去除提供了有效活性位点。在pH=4.5条件下,ZIF-67@PDA对U（Ⅵ）的饱和吸附量为175.82 mg·g-1,且动力学研究表明可以在60 min内快速达到吸附平衡。光谱分析证明U（Ⅵ）的去除主要靠材料表面酚羟基和胺基的络合作用。（2）以ZIF-67作为前驱体牺牲模板,以硝酸镍的醇溶液为刻蚀剂和原料,合成了具有空心结构的二元类水滑石材料ZIF-67@LDH。材料的比表面积为108.81 m2/g,并具有良好的介孔和大孔结构。在pH=4.5条件下,U（Ⅵ）的饱和吸附量为326.04 mg·g-1,并且吸附过程是自发吸热反应。该材料在pH=5.0～8.0的宽范围内均对U（Ⅵ）保持着较高的去除效率,且去除效果几乎不受离子强度的影响,说明吸附剂与U（Ⅵ）之间主要以内层表面络合的方式结合。结合批实验和光谱分析证明U（Ⅵ）的去除主要取决于静电吸附和羟基官能团的络合作用。（3）以ZIF-67作为前驱体和金属源,选取不同阴离子钴盐（硝酸钴、溴化钴和高氯酸钴）的水醇混合溶液作为刻蚀剂和原料,进一步成功合成了不同阴离子插层的薄片状一元类水滑石材料NO3-LDH、Br-LDH和C104-LDH。光谱表征证明不同的阴离子插层可以有效改变LDHs的层间距。层间距（d003）大小依次为ClO4-LDH（0.878 nm）>NO3-LDH（0.781 nm）>Br-LDH（0.750 nm）,其中 C104-LDH 对 U（Ⅵ）的饱和吸附量可高达1357.41 mg·g-1,且具有较好的循环再生性能。结合光谱分析结果表明,层间距越大,能暴露的羟基官能团的位点越丰富,会更有利于对U（Ⅵ）的扩散吸附和络合去除。综上,本文利用MOFs材料作为支撑模板和牺牲模板成功合成了不同的吸附剂材料,为放射性废水净化和核素富集浓缩的基础研究和技术发展提供了一定的参考依据。其中本文利用的合成LDHs的方法高效可控,为不同类型LDHs的合成也提供了参考。
牛智伟[9]（2020）在《铀与环境典型矿物的吸附/共沉淀研究》文中研究说明放射性核素在环境中的分布、迁移和转化直接影响其环境风险和生态毒性。在地质环境中,放射性核素可发生吸附-解吸、沉淀-溶解、氧化-还原等复杂的物理、化学以及生化反应,从而使放射性核素的地球化学行为变得复杂,为准确描述和预测放射性核素的环境行为带来较大挑战。地质介质组成复杂,其组分对放射性核素的吸附和阻滞能力具有显着差异。对放射性核素有较强阻滞能力的典型介质,如富钛相、方解石、云母矿物等,能够对放射性核素富集、迁移、转化、归趋等环境行为起到至关重要的主控作用。然而,这些典型介质与放射性核素的相互作用机制仍不清晰,一方面,放射性核素除吸附作用之外,仍可通过其他方式与介质发生作用;另一方面,放射性核素与环境介质作用,会对环境介质的结构和性质产生影响。因此,深入研究环境典型介质与放射性核素的相互作用和微观机制,可为构建可准确描述和预测放射性核素环境行为的模型提供最直接的理论支撑,对于深入讨论放射性核素的地球化学行为和环境风险具有重要的指导意义,而且对于放射性废物地质处置安全评价具有现实意义。本论文主要研究典型放射性元素铀在典型环境介质（TiO2、方解石和黑云母）上的吸附行为和微观机制,探讨广泛环境条件下（酸度、盐度、温度、共存离子和共存配体等）U（VI）的吸附规律,借助光谱技术从分子尺度上探讨U（VI）在典型环境介质表面的吸附/共沉淀行为和微观机制,获得铀的吸附规律、赋存状态、微观结构、以及环境介质本身的结构变化信息,以期更加全面深入地认识铀的环境行为和主控因素,为铀的地球化学模型的构建提供依据,为放射性污染治理、安全处置和安全评价提供解决策略。环境介质中的富钛相对放射性核素的吸附具有突出的富集作用,第二章采用批式法和光谱技术对U（VI）在锐钛矿（TiO2）上的吸附行为进行详细研究,考察了平衡时间、pH、固液比、共存离子、胡敏酸（HA）及温度对U（VI）在TiO2上吸附行为的影响。实验结果表明,U（VI）在TiO2上的吸附符合准二级动力学,且受离子强度和pH值影响显着。在低pH值时,HA促进U（VI）在TiO2上的吸附;在高pH下,HA对U（VI）的吸附有明显的抑制作用,且HA浓度越大这种促进和抑制作用越明显。吸附体系温度升高有利于U（VI）在TiO2上吸附的进行,且热力学拟合结果表明,U（VI）在TiO2上的吸附是自发吸热的过程。值得注意的是,高背景电解质浓度对U（VI）在TiO2上的吸附具有一定的促进作用,这是由于在高离子强度下,TiO2易通过（001）面发生聚集,使（101）面暴露,暴露的（101）面对U（IV）具有一定的还原作用。XPS光谱证实了U（VI）在高离子强度下可以被还原为U（IV）,因此在高离子强度下,部分U（VI）在（101）面上被还原,从而促进了U（VI）在TiO2表面的吸附和还原。方解石具有较强的热力学稳定性,在近地表环境中大量存在,第三章结合批式实验和先进的光谱学方法,从分子水平上研究了方解石对U（VI）的吸附行为以及CaCO3形成过程中U（VI）的掺入对球霰石和方解石形成的调控机制,评估了U（VI）浓度和陈化时间对CaCO3从球霰石相到方解石相重结晶过程的影响。吸附等温线证实,当pH从6.5增加到10.0时,U（VI）在方解石上的吸附量增加,在高pH条件下形成三碳酸铀酰。同时,随着U（VI）吸附量的增加,水相中Ca2+的浓度也呈线性增加,表明不同pH时U（VI）的吸附机理发生了显着变化,可能涉及离子交换和表面络合作用,U（VI）-碳酸盐物种可能进入方解石晶格代替了Ca原子的位置。U（VI）-CaCO3共沉淀研究发现,在共沉淀过程中U（VI）的去除速率在最开始的200 h内随着陈化时间的增长而逐渐下降,陈化时间超过200 h时则显着增大,这与共沉淀过程中Ca（II）浓度的变化趋势一致。并且通过扫描电镜（SEM）,X射线衍射（XRD）,X射线吸收近边缘结构（XANES）和傅里叶变换衰减全反射红外光谱（ATR-FTIR）分析证实,U（VI）掺入CaCO3的晶格至少经历了三个阶段:球霰石、球霰石/方解石过渡、以及方解石阶段。此外,随着U（VI）浓度的增加,从球霰石到方解石的转变需要更长的时间,且过渡态存在的时间也越长,这表明U（VI）的存在可以稳定球霰石相,增长其稳定存在的时间。延伸X射线吸收精细结构（EXAFS）则证实,在U（VI）掺入CaCO3的过程中,铀酰的局部结构发生了变化,U（VI）的种态与碳酸铀酰类似,但与方解石中高pH范围内U（VI）的主要水相物种三碳酸铀酰不同。花岗岩体系中黑云母对放射性核素的富集和阻滞具有突出的作用,第四章研究了黑云母对U（VI）的吸附作用,探讨了酸度、离子强度、温度、有机质等环境因素对U（VI）吸附的影响,借助X射线光电子能谱（XPS）、红外光谱（FT-IR）和延伸X射线吸收精细结构（EXAFS）深入讨论了U（VI）在黑云母上吸附的形态和机制。结果表明,U（VI）在黑云母表面的吸附受pH影响显着,离子强度对吸附无明显影响,黑云母边位点与U（VI）形成内层配合物,层间位点对U（VI）的吸附几乎无贡献。磷酸根和胡敏酸（HA）的存在会显着促进U（VI）在黑云母表面的吸附,U（VI）与磷酸根形成表面三元配合物或表面难溶物而显着促进U（VI）的吸附,HA由于其易吸附于黑云母表面,吸附态HA为U（VI）的进一步吸附提供大量的官能团和活性位点,在表面形成三元配合物而促进吸附。高温条件有利于U（VI）在黑云母上吸附的进行。光谱结果显示,由于黑云母含铁量较高,部分U（VI）可被黑云母结构中的Fe（II）还原,在黑云母表面形成U（V）/U（IV）矿化产物或纳米团簇物。
敖浚轩[10]（2020）在《新型高性能铀酰离子吸附材料制备及应用研究》文中进行了进一步梳理铀作为全球核工业中最为重要的元素之一,被广泛的应用于核能产业中的核燃料以及国防战略中的核武器。中国具有可开采价值的铀资源量相对世界其他国家较少。随着未来全球核电的高速发展,铀资源的短缺和供需矛盾以及对铀矿的开采将变得愈演愈烈。海洋中的铀资源含量巨大,可支持核能发电数千年。在铀矿开采等核工业活动的过程中,铀矿尾液的放射性废弃物具有潜在的危险性。含铀放射性废水排放进入环境会对人类的健康以及整个生态圈都造成极大的破坏。因此从资源利用和环境保护两个方面出发,海水提铀以及核工业废液中铀的去除是迫在眉睫的任务。在铀提取的过程中,遇到的最大挑战是环境中的微生物污染、共存离子的竞争吸附以及低浓度铀的去除等等。本论文主要以提高吸附材料的抗微生物污染性、吸附选择性以及铀去除的高效性为研究目的。选用超高分子量聚乙烯纤维和回收废弃的高分子薄膜作为基材,利用辐射技术以及化学修饰的方法对材料进行功能化的改性,包括锌离子和季铵官能团的引入、辐射引发的离子印迹技术以及辐射引发接枝和化学引发接枝联用的方法。最终制备出一系列吸附材料用以研究如何解决上述铀提取遇到的几大挑战。然后对吸附材料的化学结构组成、微观形貌以及官能团在空间上的分布进行了分析和讨论。最后采用静态吸附、流动柱吸附以及真实海水吸附对吸附材料的铀吸附和去除做了系统的研究。论文的具体内容如下:（1）Zn@AO纤维的制备及其对铀的吸附和抗微生物污染性研究通过辐射接枝技术和氨肟化反应对超高分子量聚乙烯纤维修饰偕胺肟和羧基官能团。随后对偕胺肟修饰的超高分子量聚乙烯纤维进行Zn2+的微量预负载处理。同步辐射红外光谱表明Zn2+主要与纤维上的羧基进行结合。通过铀溶液吸附评测和抗菌性评测,研究结果表明负载锌离子之后,对铀的吸附容量增加了37%,吸附速率常数提高了67%。并且吸附材料对黑曲霉、枯草杆菌和溶藻弧菌的抗菌性能均提高。最后在真实海水中对铀的吸附容量提高了50%以上,吸附材料表面的海洋微生物污染有明显减少。（2）季铵盐型吸附纤维的制备优化及其对铀的吸附研究采用辐射接枝技术在超高分子量聚乙烯纤维上修饰丙烯腈和甲基丙烯酸二甲氨基乙酯。通过改变氨肟化和季铵化的顺序对季铵型偕胺肟吸附材料的制备进行了调控和优化。通过吸附实验的筛选以及SEM-EDS对官能团的空间分布进行表征,研究结果表明当季铵基团分布在纤维的内部,而偕胺肟基团分布在纤维的外层时,季铵型偕胺肟吸附材料（Q-AO）对铀的吸附性能最好。与仅仅偕胺肟修饰的吸附材料相比,Q-AO具有更高的吸附容量和吸附速率。而且季铵官能团的修饰提高了偕胺肟官能团的利用率。在真实海水中,Q-AO对铀的吸附容量增加了七倍,选择性也得到了显着提升。并且具备一定的抗微生物污染性。（3）印迹型纤维的制备及其对铀的选择性吸附研究采用辐射接枝技术在超高分子量聚乙烯纤维上修饰丙烯酸-4-羟丁酯缩水甘油醚（4HB）单体,再通过开环反应、迈克尔加成反应和氨肟化反应修饰上偕胺肟官能团,制备得到偕胺肟吸附纤维。然后在辐射引发的交联反应下,对吸附材料进行了印迹化处理。由于离子印迹技术使得纤维上的偕胺肟官能团与UO22-具有特定的互补空间结构和固定配位结构,材料表面出现了微纳米孔以及亚纳米级的自由体积孔洞。吸附实验结果表明,印迹化之后,吸附材料对铀的吸附选择性和吸附容量有显着的提高。（4）AO-Membrane的制备及其对铀溶液的去除研究对废弃的塑料进行回收作为高分子薄膜基材,并采用电子束引发接枝技术在基材上修饰羟基,然后利用氧化还原引发接枝修饰丙烯腈和丙烯酸,最后氨肟化处理制备得到偕胺肟高分子薄膜吸附材料AO-Membrane。表征发现吸附材料表面出现了孔洞以及有序排列的纳米颗粒状结构,并且氧化还原接枝的单体主要分布在高分子薄膜的外层。力学强度可以维持在14 MPa。吸附实验结果表明,在pH为3到8之间,AO-Membrane对低浓度的铀溶液处理可以使铀浓度从100μg/L降至50μg/L以下达到国家规定直排标准。样品对铀的去除性能随着循环使用次数的增加反而增强。流动吸附实验结果表明AO-Membrane可以处理超过自身体积1250倍的1 mg/L浓度的铀溶液,并且0.5 mol/L的盐酸溶液可以对吸附上的铀进行完全的快速脱附。
二、铀与CO反应的分子动力学研究（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、铀与CO反应的分子动力学研究（论文提纲范文）
（2）ZIFs材料去除U（Ⅵ）的机理探讨：金属节点和有机配体的影响（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 水体中放射性污染现状 |
| 1.1.1 铀污染的概述 |
| 1.1.2 铀污染的治理技术 |
| 1.1.3 净化铀污染的纳米吸附剂材料 |
| 1.2 ZIFs材料简介 |
| 1.2.1 ZIFs材料的发展历史 |
| 1.2.2 ZIFs材料的结构和性质 |
| 1.2.3 ZIFs材料的合成与改性技术 |
| 1.3 ZIFs材料在污染物治理中的应用 |
| 1.3.1 重金属污染物的去除 |
| 1.3.2 放射性污染物的去除 |
| 1.4 本文的研究内容与思路 |
| 第2章 实验内容 |
| 2.1 实验试剂 |
| 2.2 实验仪器 |
| 2.3 吸附剂材料的制备 |
| 2.3.1 ZIF-8的制备 |
| 2.3.2 ZIF-67的制备方法 |
| 2.3.3 ZIF-9的制备方法 |
| 2.3.4 Zn/Co-ZIF的制备方法 |
| 2.4 ZIFs的材料表征 |
| 2.5 ZIFs对于U(Ⅵ)的批量吸附实验 |
| 第3章 金属中心原子对于ZIFs吸附U(Ⅵ)的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 ZIF-8和ZIF-67的表征结果 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 吸附动力学和吸附等温线 |
| 3.3.2 pH和离子强度的影响 |
| 3.3.3 吸附机理分析和对比 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 有机配体对于ZIFs吸附U(VI)的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 ZIF-9和ZIF-67的表征结果 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 吸附动力学和吸附等温线 |
| 4.3.2 pH和离子强度的影响 |
| 4.3.3 吸附机理分析和对比 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 单/双金属中心原子对于ZIFs吸附U(Ⅴ)的影响 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 ZIF-8、ZIF-67和Zn/Co-ZIF的表征结果 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 吸附动力学和吸附等温线 |
| 5.3.2 pH和离子强度的影响 |
| 5.3.3 吸附机理分析和对比 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 结论与展望 |
| 6.1 全文工作总结 |
| 6.2 工作创新点 |
| 6.3 研究展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表的学术论文 |
| 致谢 |
（3）氮基核壳结构材料的制备及其对核素铀吸附性能的研究（论文提纲范文）
| 前言 |
| 中文摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 铀污染的主要来源 |
| 1.2 铀污染的主要危害 |
| 1.3 铀污染的主要处理方法及特点 |
| 1.3.1 离子交换法 |
| 1.3.2 化学沉淀法 |
| 1.3.3 膜分离法 |
| 1.3.4 蒸发浓缩法 |
| 1.3.5 溶剂萃取法 |
| 1.3.6 吸附法 |
| 1.4 核壳结构材料应用于废水中放射性核素的去除 |
| 1.4.1 核壳结构材料简介 |
| 1.4.2 核壳结构材料的分类 |
| 1.4.3 核壳结构材料的制备方法 |
| 1.4.4 核壳结构材料的应用 |
| 1.4.5 核壳结构材料吸附放射性核素铀的研究现状 |
| 1.5 论文选题的意义及研究展望 |
| 第2章 偶氮胂III改性氧化石墨烯对U(Ⅵ)吸附性能的研究 |
| 2.1 材料 |
| 2.1.1 主要试剂 |
| 2.1.2 主要仪器 |
| 2.1.3 表征方法 |
| 2.2 实验方法 |
| 2.2.1 偶氮胂Ⅲ改性石墨烯的制备 |
| 2.2.2 批量吸附实验 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 材料表征 |
| 2.3.2 吸附模型 |
| 2.3.3 pH对铀酰离子吸附的影响 |
| 2.3.4 初始浓度对铀酰离子吸附的影响 |
| 2.3.5 温度和吸附时间对铀酰离子吸附的影响 |
| 2.3.6 吸附动力学研究 |
| 2.3.7 吸附等温线和吸附模型 |
| 2.4 结论 |
| 第3章 偶氮胂Ⅲ改性介孔材料SBA-15对铀吸附性能的研究 |
| 3.1 材料 |
| 3.1.1 主要试剂 |
| 3.1.2 主要仪器 |
| 3.1.3 表征方法 |
| 3.2 实验方法 |
| 3.2.1 偶氮胂Ⅲ@SBA-15@TiO_2复合材料的制备 |
| 3.2.2 批量吸附实验 |
| 3.2.3 循环再生实验 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 材料表征 |
| 3.3.2 吸附模型 |
| 3.3.3 pH对铀酰离子吸附的影响 |
| 3.3.4 初始浓度对铀酰离子吸附的影响 |
| 3.3.5 温度和吸附时间对铀酰离子吸附的影响 |
| 3.3.6 吸附材料的回收利用 |
| 3.3.7 吸附动力学研究 |
| 3.3.8 吸附等温线和吸附模型 |
| 3.4 结论 |
| 第4章 聚苯胺复合CuFe_2O_4磁性吸附材料去除废水中铀酰离子的研究 |
| 4.1 材料 |
| 4.1.1 主要试剂 |
| 4.1.2 主要仪器 |
| 4.1.3 表征方法 |
| 4.2 实验方法 |
| 4.2.1 CuFe_2O_4/PANI磁性纳米复合材料的制备 |
| 4.2.2 批量吸附实验 |
| 4.2.3 解吸实验 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 材料表征 |
| 4.3.2 吸附模型 |
| 4.3.3 pH对铀酰离子吸附的影响 |
| 4.3.4 初始浓度对铀酰离子吸附的影响 |
| 4.3.5 温度和吸附时间对铀酰离子吸附的影响 |
| 4.3.6 吸附材料的回收利用 |
| 4.3.7 吸附材料的稳定性 |
| 4.3.8 吸附动力学 |
| 4.3.9 平衡等温线模型 |
| 4.3.10 磁性验证研究 |
| 4.4 结论 |
| 第5章 聚乙烯亚胺改性CuFe_2O_4磁性吸附材料对水中铀酰离子的吸附研究 |
| 5.1 材料 |
| 5.1.1 主要试剂 |
| 5.1.2 主要仪器 |
| 5.1.3 表征方法 |
| 5.2 实验方法 |
| 5.2.1 CuFe_2O_4@SiO_2/PEI纳米复合材料的制备 |
| 5.2.2 批量吸附实验 |
| 5.2.3 循环再生实验 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 材料表征 |
| 5.3.2 吸附模型 |
| 5.3.3 pH对铀酰离子吸附的影响 |
| 5.3.4 初始浓度对铀酰离子吸附的影响 |
| 5.3.5 温度和吸附时间对铀酰离子吸附的影响 |
| 5.3.6 循环再生性 |
| 5.3.7 吸附材料的稳定性 |
| 5.3.8 吸附动力学研究 |
| 5.3.9 吸附等温线和吸附模型 |
| 5.3.10 磁性能分析 |
| 5.4 结论 |
| 第6章 全文结论 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间所取得的科研成果 |
| 导师及作者简介 |
| 致谢 |
（4）聚偕胺肟纳米纤维和Alg/PAO凝胶的制备及其对U（Ⅵ）的吸附行为研究（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 核能发展以及海水提铀的意义 |
| 1.2 海水提铀吸附材料的研究进展 |
| 1.2.1 无机吸附材料 |
| 1.2.2 偕胺肟基吸附材料 |
| 1.2.3 纳米结构吸附材料 |
| 1.3 静电纺丝技术 |
| 1.3.1 静电纺丝的发展史 |
| 1.3.2 静电纺丝设备及基本原理 |
| 1.3.3 影响静电纺丝纤维形貌的因素 |
| 1.4 凝胶材料介绍 |
| 1.5 本文选题依据及研究内容 |
| 1.5.1 本论文选题依据 |
| 1.5.2 本论文研究内容 |
| 1.5.3 本论文的创新点 |
| 第二章 PAO NFs吸附材料的制备、表征及其对U(Ⅵ)的吸附行为研究.. |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验试剂与材料 |
| 2.2.2 实验仪器与设备 |
| 2.2.3 吸附材料制备 |
| 2.2.4 静电纺丝条件的探索 |
| 2.2.5 吸附实验方法 |
| 2.2.6 材料表征 |
| 2.3 实验结果讨论 |
| 2.3.1 静电纺丝条件探索 |
| 2.3.2 偕肟化反应条件的探索 |
| 2.3.3 材料表征结果及分析 |
| 2.3.4 吸附实验结果及分析 |
| 2.3.5 吸附机理探讨 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 semi IPN Alg/PAO凝胶球的制备、表征及其对U(Ⅵ)的吸附研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验试剂与原料 |
| 3.2.2 实验仪器与设备 |
| 3.2.3 semi IPN Alg/PAO凝胶球的制备 |
| 3.2.4 semi IPN Alg/PAO凝胶球的表征 |
| 3.2.5 吸附实验方法 |
| 3.3 实验结果讨论 |
| 3.3.1 材料表征结果及分析 |
| 3.3.2 预实验及材料的筛选 |
| 3.3.3 不同合成比例凝胶的溶胀性 |
| 3.3.4 吸附实验结果及分析 |
| 3.3.5 吸附机理探讨 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 总结与展望 |
| 4.1 主要结论 |
| 4.2 研究展望 |
| 参考文献 |
| 在学期间研究成果 |
| 致谢 |
（5）甲壳素/聚乙烯亚胺复合材料的制备及其对Cr（Ⅵ）、U（Ⅵ）的吸附行为和机理研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 重金属水污染现状及处理方法 |
| 1.1.1 Cr(Ⅵ)污染去除研究现状 |
| 1.1.2 U(Ⅵ)污染去除研究现状 |
| 1.2 重金属吸附材料研究现状 |
| 1.3 甲壳素在水体重金属吸附领域的应用 |
| 1.4 聚乙烯亚胺在水体重金属吸附领域的应用 |
| 1.5 本文主要工作 |
| 第二章 材料的制备、表征及性能评价方法 |
| 2.1 实验药品及仪器 |
| 2.2 材料制备方法 |
| 2.2.1 CH-PEI(ECH)制备流程 |
| 2.2.2 CH-PEI(EGDE)制备流程 |
| 2.3 材料表征方法 |
| 2.4 材料性能评价 |
| 2.4.1 实验相关参数及模型 |
| 2.4.2 吸附和解吸实验 |
| 第三章 CH-PEI(ECH)材料的优选与表征及其对Cr(Ⅵ)的吸附行为和机理研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 材料的优选 |
| 3.3 优选材料的表征 |
| 3.4 吸附实验研究 |
| 3.4.1 pH对 Cr(Ⅵ)吸附的影响 |
| 3.4.2 接触时间对Cr(Ⅵ)吸附的影响 |
| 3.4.3 初始浓度对Cr(Ⅵ)吸附的影响 |
| 3.4.4 干扰离子对Cr(Ⅵ)吸附的影响 |
| 3.5 吸附机理研究 |
| 3.6 本章小结 |
| 第四章 片状CH-PEI(EGDE)材料的优选与表征及其对U(Ⅵ)的吸附行为和机理研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 材料的优选 |
| 4.3 优选材料的表征 |
| 4.4 吸附、解吸实验研究 |
| 4.4.1 pH对U(Ⅵ)吸附的影响 |
| 4.4.2 接触时间对U(Ⅵ)吸附的影响 |
| 4.4.3 初始浓度对U(Ⅵ)吸附的影响 |
| 4.4.4 水体环境对U(Ⅵ)吸附的影响 |
| 4.4.5 材料的解吸实验研究 |
| 4.5 吸附机理研究 |
| 4.6 本章小结 |
| 第五章 总结与展望 |
| 5.1 主要结论 |
| 5.2 主要创新点 |
| 5.3 研究展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读硕士学位期间发表的学术论文 |
（6）功能化共价有机框架材料在海水提铀的应用及机理研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 铀在自然界中的存在形态以及性质分析 |
| 1.3 海水提铀的难点以及挑战 |
| 1.4 海水提铀常用方法 |
| 1.4.1 电化学还原法 |
| 1.4.2 光催化还原法 |
| 1.4.3 吸附法在海水提铀的应用 |
| 1.5 共价有机框架材料在海水提铀领域的应用 |
| 1.6 本课题的选题依据、目的及意义 |
| 第2章 偕胺肟功能化共价有机框架材料的制备以及用于海水提铀的研究 |
| 2.1 实验部分 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 仪器设备 |
| 2.1.3 COF材料的基本吸附性能研究方法 |
| 2.1.4 COF材料在真实海水中的吸附性能探究 |
| 2.1.5 DFT计算模型和研究方法 |
| 2.2 COF-HHTF与COF-HHTF-AO的合成 |
| 2.2.1 COF-HHTF的合成 |
| 2.2.2 COF-HHTF-AO的合成 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 COF-HHTF和COF-HHTF-AO的结构分析 |
| 2.3.2 COF-HHTF和COF-HHTF-AO的吸附性能测试 |
| 2.4 真实海水性能测试 |
| 2.5 结合机理探究实验 |
| 2.6 计算模拟 |
| 2.7 本章小结 |
| 第3章 总结和展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果 |
| 致谢 |
（7）NF3在铀-钼分离中的应用研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 引言 |
| 1.1 氟化挥发技术在核燃料循环中的作用 |
| 1.2 氟化挥发中铀的分离纯化问题 |
| 1.3 铀-钼分离研究现状 |
| 1.3.1 国外铀-钼分离研究 |
| 1.3.2 中国铀-钼分离研究现状 |
| 1.4 ~(99)Mo分离和提取技术现状 |
| 1.5 NF_3在氟化反应中的研究现状 |
| 1.6 本课题的提出与研究内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验材料和仪器 |
| 2.1.1 实验试剂材料 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 实验装置 |
| 2.2.1 氟化反应装置 |
| 2.2.2 在线红外光谱监测和分析装置 |
| 2.3 实验分析方法 |
| 2.3.1 氟化反应过程分析 |
| 2.3.2 原料转化率和产物回收率 |
| 2.3.3 铀-钼分离因子 |
| 2.3.4 样品分析和表征 |
| 第3章 在线红外光谱监测和分析技术 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 在线红外光谱装置搭建与检测原理 |
| 3.2.1 红外光谱检测与定量分析原理 |
| 3.2.2 气体样品池和窗片选型 |
| 3.2.3 在线红外监测装置接入 |
| 3.2.4 红外在线取样与数据采集 |
| 3.3 红外在线监测方法的可行性和准确性分析 |
| 3.3.1 红外光谱在线测量的可行性 |
| 3.3.2 红外光谱仪测量数据误差分析 |
| 3.4 小结 |
| 第4章 气-固反应体系铀与钼的氟化分离研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 NF_3与Mo/UF_4粉末反应的热力学理论分析 |
| 4.3 NF_3与Mo/UF_4粉末有效反应温度 |
| 4.4 NF_3与Mo粉末反应工艺及反应动力学研究 |
| 4.4.1 氟化过程 |
| 4.4.2 平均氟化反应速率和NF_3气体利用率 |
| 4.4.3 NF_3与Mo粉末反应动力学 |
| 4.5 NF_3与UF_4粉末氟化反应及反应动力学 |
| 4.5.1 氟化过程 |
| 4.5.2 平均氟化反应速率和NF_3气体利用率 |
| 4.5.3 NF_3与UF_4粉末的反应动力学 |
| 4.6 氟化反应铀-钼分离研究 |
| 4.6.1 氟化过程 |
| 4.6.2 平均反应速率和NF_3气体利用率 |
| 4.6.3 产物收集率和铀-钼分离因子 |
| 4.7 小结 |
| 第5章 熔盐体系下铀与钼的氟化分离研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 熔盐体系下NF_3与Mo、MoF_3及UF_4氟化反应的热力学理论分析 |
| 5.3 熔盐制备 |
| 5.4 熔盐体系中UF_4与Mo粉分离研究 |
| 5.4.1 熔盐体系NF_3与Mo及UF_4有效反应的温度确定 |
| 5.4.2 NF_3氟化分离LiF-BeF_2-ZrF_4-UF_4模拟燃料盐中Mo |
| 5.4.3 熔盐体系中NF_3与Mo氟化反应机理 |
| 5.5 熔盐体系熔盐体系中UF_4与MoF_3分离研究 |
| 5.5.1 MoF_3制备 |
| 5.5.2 LiF-BeF_2-ZrF_4基盐中NF_3与MoF_3/UF_4有效反应温度确定 |
| 5.5.3 NF_3氟化分离LiF-BeF_2-ZrF_4-UF_4模拟燃料盐中MoF_3 |
| 5.5.4 熔盐体系NF_3与MoF_3的反应机理 |
| 5.6 小结 |
| 第6章 熔盐堆模拟燃料盐体系~(99)Mo氟化分离研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 熔盐堆模拟燃料盐制备 |
| 6.3 熔盐堆模拟燃料盐体系~(99)Mo 氟化分离 |
| 6.4 小结 |
| 第 7 章 总结与展望 |
| 7.1 主要研究成果 |
| 7.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
（8）MOFs基纳米材料制备及对U（Ⅵ）的去除研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 放射性污染物的来源及危害 |
| 1.2 MOFs材料概述 |
| 1.2.1 MOFs的结构性质 |
| 1.2.3 MOFs的合成 |
| 1.2.4 MOFs的应用 |
| 1.3 LDHs材料概述 |
| 1.3.1 LDHs的结构性质 |
| 1.3.2 LDHs的合成 |
| 1.3.3 LDHs的应用 |
| 1.4 PDA材料概述 |
| 1.4.1 PDA的结构性质 |
| 1.4.2 PDA的合成 |
| 1.4.3 PDA的应用 |
| 1.5 本课题的研究内容 |
| 1.6 本课题的研究意义及创新点 |
| 第2章 MOFs基LDH和PDA的制备及其对U(Ⅵ)的去除研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验试剂 |
| 2.2.2 材料的制备 |
| 2.2.3 材料的表征 |
| 2.2.4 批实验研究 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 材料的表征 |
| 2.3.2 吸附动力学研究 |
| 2.3.3 pH和离子强度的影响 |
| 2.3.4 吸附等温线和热力学研究 |
| 2.3.5 吸附机理研究 |
| 2.4 本章小结 |
| 第3章 MOFs基不同阴离子插层LDHs的制备和对U(Ⅵ)的去除研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验试剂 |
| 3.2.2 材料的制备 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 材料的表征 |
| 3.3.2 吸附动力学研究 |
| 3.3.3 pH和离子强度的影响 |
| 3.3.4 吸附等温线研究 |
| 3.3.5 循环再生 |
| 3.3.6 吸附机理研究 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 总结与展望 |
| 4.1 主要结论 |
| 4.2 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表的论文和参加科研情况 |
| 致谢 |
（9）铀与环境典型矿物的吸附/共沉淀研究（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| Abstract |
| 第一章 前言 |
| 1.1 铀的环境化学和地球化学 |
| 1.1.1 铀矿石尾矿 |
| 1.1.2 铀的环境化学 |
| 1.1.3 铀的地球化学 |
| 1.2 铀的处置化学 |
| 1.2.1 多重屏障体系 |
| 1.2.2 环境矿物 |
| 1.2.3 矿物结构 |
| 1.3 吸附/共沉淀理论 |
| 1.3.1 基本理论 |
| 1.3.2 分配系数 |
| 1.3.3 吸附等温线 |
| 1.3.4 吸附热力学 |
| 1.3.5 吸附动力学 |
| 1.4 吸附/共沉淀行为 |
| 1.4.1 二氧化钛的吸附行为 |
| 1.4.2 方解石的吸附/共沉淀行为 |
| 1.4.3 云母的吸附行为 |
| 1.4.4 微观机制研究方法 |
| 1.5 选题意义与研究内容 |
| 1.5.1 选题意义 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 第二章 U(VI)在TiO_2上的吸附行为研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验材料 |
| 2.2.1 实验原料和试剂 |
| 2.2.2 实验仪器与设备表 |
| 2.2.3 吸附剂(TiO_2) |
| 2.2.4 铀溶液的配制 |
| 2.2.5 TiO_2悬浊液的配制 |
| 2.2.6 吸附实验过程 |
| 2.2.7 偶氮胂Ⅲ法测定UO_2~(2+) |
| 2.3 实验结果与讨论 |
| 2.3.1 接触时间对吸附的影响 |
| 2.3.2 固液比对吸附的影响 |
| 2.3.3 pH值及铀溶液初始浓度对吸附的影响 |
| 2.3.4 离子强度对吸附影响 |
| 2.3.5 胡敏酸对吸附的影响 |
| 2.3.6 吸附热力学研究 |
| 2.3.7 不同温度下分配系数比较 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 方解石对U(VI)的吸附及共沉淀研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验材料与实验方法 |
| 3.2.1 化学试剂 |
| 3.2.2 实验仪器 |
| 3.2.3 吸附实验 |
| 3.2.4 共沉淀实验 |
| 3.2.5 表征 |
| 3.2.6 X射线吸收光谱(XAS)测量 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 U(VI)与方解石的吸附研究 |
| 3.3.2 U(VI)与CaCO_3的共沉淀 |
| 3.3.3 XANES和ATR-FTIR分析 |
| 3.3.4 掺入U(VI)之后CaCO_3的EXAFS分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 黑云母对铀的富集作用及机制 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 试剂与仪器 |
| 4.2.2 吸附实验 |
| 4.2.3 光谱样品 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 黑云母表征 |
| 4.3.2 U(VI)吸附动力学 |
| 4.3.3 pH对U(VI)吸附的影响 |
| 4.3.4 离子强度的影响 |
| 4.3.5 胡敏酸的影响 |
| 4.3.6 温度的影响 |
| 4.3.7 U(VI)在黑云母上的吸附机制 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 总结与展望 |
| 5.1 本工作取得的进展 |
| 5.2 创新之处 |
| 5.3 存在的问题 |
| 5.4 工作展望 |
| 参考文献 |
| 在学期间的研究成果 |
| 致谢 |
（10）新型高性能铀酰离子吸附材料制备及应用研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 铀资源的概述 |
| 1.1.1 铀资源的现状 |
| 1.1.2 铀的危害性 |
| 1.2 铀的分类 |
| 1.2.1 铀矿中的铀资源 |
| 1.2.2 海水中的铀资源 |
| 1.2.3 盐湖水中的铀资源 |
| 1.2.4 核工业废水中的铀 |
| 1.3 铀提取的方法 |
| 1.3.1 沉淀法 |
| 1.3.2 膜分离法 |
| 1.3.3 吸附法 |
| 1.4 新型吸附材料 |
| 1.4.1 吸附材料存在的问题 |
| 1.4.2 抗微生物污染型吸附材料 |
| 1.4.3 印迹型吸附材料 |
| 1.4.4 高性能吸附材料 |
| 1.4.5 新型吸附材料总结 |
| 1.5 高分子吸附材料的制备方法 |
| 1.5.1 化学改性方法 |
| 1.5.2 辐射改性方法 |
| 1.5.3 高分子基材 |
| 1.6 本论文研究思路和研究内容 |
| 1.6.1 本论文研究思路 |
| 1.6.2 本论文研究内容 |
| 第2章 Zn@AO纤维的制备及其对铀的吸附和抗微生物污染性研究 |
| 2.1 前言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验原料 |
| 2.2.2 实验仪器 |
| 2.2.3 偕胺肟吸附材料的制备 |
| 2.2.4 吸附材料的衡量锌负载 |
| 2.2.5 材料的表征 |
| 2.2.6 吸附实验 |
| 2.2.7 抗菌测试 |
| 2.2.8 海洋吸附实验 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 材料的表征 |
| 2.3.2 吸附实验 |
| 2.3.3 抗菌测试 |
| 2.3.4 海洋吸附实验 |
| 2.4 本章小结 |
| 第3章 季铵盐型吸附纤维的制备优化及其对铀的吸附研究 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 材料和试剂 |
| 3.2.2 实验仪器 |
| 3.2.3 吸附材料的制备 |
| 3.2.4 材料的表征 |
| 3.2.5 吸附实验 |
| 3.3 结果和讨论 |
| 3.3.1 材料的表征 |
| 3.3.2 铀的吸附行为 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 印迹型纤维的制备及其对铀的选择性吸附研究 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验原料 |
| 4.2.2 实验仪器 |
| 4.2.3 吸附材料的制备 |
| 4.2.4 材料的表征 |
| 4.2.5 吸附实验 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 材料的表征 |
| 4.3.2 pH对吸附性能的影响 |
| 4.3.3 吸收剂量对印迹型材料的吸附性能影响 |
| 4.3.4 吸附动力学评测 |
| 4.3.5 在模拟海水中的吸附选择性 |
| 4.3.6 循环使用性能 |
| 4.3.7 在真实海水中的吸附选择性 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 AO-Membrane的制备及其对铀溶液的去除研究 |
| 5.1 前言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验原料 |
| 5.2.2 实验仪器 |
| 5.2.3 材料的制备方法 |
| 5.2.4 材料的表征 |
| 5.2.5 吸附实验 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 高分子薄膜的接枝行为 |
| 5.3.2 材料的表征 |
| 5.3.3 静态吸附评测 |
| 5.3.4 流动吸附 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 总结与展望 |
| 6.1 总结 |
| 6.2 创新点 |
| 6.3 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
四、铀与CO反应的分子动力学研究（论文参考文献）
- [1]铁酸盐材料的制备及吸附溶液中U（Ⅵ）的性能与机理研究[D]. 陈蓉. 东华理工大学, 2021
- [2]ZIFs材料去除U（Ⅵ）的机理探讨：金属节点和有机配体的影响[D]. 刘玥. 华北电力大学(北京), 2021(01)
- [3]氮基核壳结构材料的制备及其对核素铀吸附性能的研究[D]. 冯馨锐. 吉林大学, 2021(01)
- [4]聚偕胺肟纳米纤维和Alg/PAO凝胶的制备及其对U（Ⅵ）的吸附行为研究[D]. 王兴磊. 兰州大学, 2021(09)
- [5]甲壳素/聚乙烯亚胺复合材料的制备及其对Cr（Ⅵ）、U（Ⅵ）的吸附行为和机理研究[D]. 林自明. 广西大学, 2021
- [6]功能化共价有机框架材料在海水提铀的应用及机理研究[D]. 程功. 华北电力大学(北京), 2021(01)
- [7]NF3在铀-钼分离中的应用研究[D]. 牛永生. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所), 2021(01)
- [8]MOFs基纳米材料制备及对U（Ⅵ）的去除研究[D]. 李倩. 华北电力大学(北京), 2021(01)
- [9]铀与环境典型矿物的吸附/共沉淀研究[D]. 牛智伟. 兰州大学, 2020
- [10]新型高性能铀酰离子吸附材料制备及应用研究[D]. 敖浚轩. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所), 2020(01)