一、合成气直接制取低碳烯烃催化剂（论文文献综述）
张建红[1]（2020）在《ZrO2催化剂的制备、改性及其CO加氢制低碳烯烃性能》文中进行了进一步梳理合成气制低碳烯烃是清洁高效利用煤炭资源,发展新型煤化工的必要途径之一。费-托合成和醇-脱水路线是合成气制低碳烯烃的两个主要途径,费-托合成的产物分布遵循Anderson-Shultz-Flory（ASF）分布规律,低碳烯烃选择性较低:双功能催化剂催化含氧中间体可获得较高的烯烃选择性,但CO转化率较低。ZrO2同时具有酸碱性、氧化还原性,以及多种物相结构,作为催化剂或催化剂载体在催化领域,表现出非常优良的催化性能,特别是在异构合成反应中,具有较高的异丁烯选择性。以ZrO2为活性组分,探究不同物相及改性对CO加氢产物分布的影响,对研发高性能ZrO2催化剂制低碳烯烃具有重要意义。目前,针对ZrO2催化剂的研究主要集中在提高异丁烯的选择性上,对ZrO2催化剂物相结构对CO加氢制低碳烯烃选择性的影响以及助剂改性研究较少,改性ZrO2催化剂对产物分布的影响需要进一步深入研究。基于此,本文探究了不同物相结构ZrO2催化剂的制备及其改性对CO加氢产物分布的影响,并利用XRD、Raman、BET、TEM、NH3-TPD、CO2-TPD、XPS、ESR和H2-TPD等手段对催化剂的结构和表面性质进行了系统表征,探究了催化剂物相、表面性质等与产物选择性的关系。主要研究内容和结果如下:（1）分别采用表面活性剂辅助共沉淀法和水热法制备了四方（t-ZrO2）、复合（mt-ZrO2）和单斜（m-ZrO2）催化剂。结果表明,CO加氢产物选择性与ZrO2催化剂的物相结构密切相关。三种物相ZrO2催化剂CO转化率都在12%左右,但产物分布变化较大;随单斜相含量的增加,CH4的选择性从31.4%降低至9.2%,低碳烯烃的选择性从39.9%提高到66.9%,O/P值达6.7。单斜相ZrO2比表面积和最可积孔径较大,分散度较高,碱/酸比较大,且氧空位较多,有利于CO和H2的吸附,进而转化生成较多的烯烃产物。（2）在m-ZrO2催化剂上,对其工艺条件进行考察。反应温度400℃,压力2 MPa为催化剂最佳反应条件;以Zn为改性剂,采用浸渍法制备了系列Zn改性的ZnxZryOz催化剂用于CO加氢反应。结果表明,随Zn含量的增加,CH4的选择性从11.7%降低至8.8%,CO2的选择性从52.3%降低至43.7%;Zn1Zr4100Oz催化剂催化CO加氢的低碳烯烃选择性为66.3%,O/P值为7.4;Zn1Zr200Oz催化剂催化CO加氢的低碳烯烃选择性65.8%,C4烯中异丁烯含量为93.3%。Zn的加入增加了m-ZrO2催化剂的氧空位,使催化活性和产物分布中烯烃选择性（O/P值）提高。
王玲玉[2]（2019）在《合成气制低碳烯烃催化剂的研究》文中认为乙烯、丙烯及丁烯等低碳烯烃是重要的有机化工原料,可以合成塑料、药品及化妆品等常见物质。合成低碳烯烃的传统工艺是石脑油的裂解。但是石油资源短缺、价格昂贵,传统工艺所需能耗高,而且还会对环境造成污染。根据我国富煤、少气、贫油的能源结构特点,广大研究者开发出利用煤炭、天然气、生物质等含碳资源制备的合成气一步法合成低碳烯烃的技术路线。这种方法相比传统路线具有过程简单、低能耗的优势。但是费托合成的反应产物分布广,并且受到ASF分布规律的限制,低碳烯烃选择性低。因此,开发新型合适的催化剂,打破ASF分布,提高低碳烯烃选择性是目前研究者面临的重大挑战。此外,由于费托反应体系复杂,铁基催化剂的活性相至今备受争议。大多数研究者认为碳化铁为费托合成的活性相。因此,采用不同的预处理方法制备出不同结构的碳化铁并研究碳化铁与CO转化率及产物分布的关系也是一项重要的挑战。本论文主要以熔铁催化剂为研究对象,系统的研究了碱金属助剂、不同结构碳化铁活性相对催化剂活性及产物分布的影响。其次,也考察了室温固相反应法铁基催化剂的制备并与沉淀法和熔融法制备出的催化剂进行了催化剂性能比较。采用BET、SEM、XRF、XRD、H2（CO）-TPR、H2（CO）-TPD、CO2-TPD、XPS及TEM等表征手段研究了催化剂的本征性质、形貌、组成、物相、还原性能及表面性质。主要得到以下结论:1、碱金属助剂抑制了熔铁催化剂的还原,且不同种类的碱金属助剂对催化剂的还原性能的影响程度不同。K2O和Rb2O比Li2O和Na2O催化剂更容易还原,从而催化剂表现较高的催化活性。此外,碱金属助剂也改变了催化剂表面的碱性,Li2O、K2O和Rb2O都能增加催化剂的表面碱性,提高低碳烯烃的选择性。但是,Na2O助剂导致催化剂表面无碱性,从而降低了低碳烯烃的选择性。2、改变渗碳温度和H2/CO比能够得到含有Fe5C2、Fe2C及Fe3C活性相的催化剂。不同结构的碳化铁影响催化剂的CO转化率和产物分布。费托性能测试表明,含有碳化铁活性相的催化剂CO转化率顺序为LY2（Fe5C2）>LY2（Fe2C）>LY2（Fe3C）,这与催化剂的比表面积有关。LY2（Fe2C）催化剂有利于低碳烯烃的产生,LY2（Fe3C）催化剂抑制CH4的产生,促进C5+的生成。3、α-Fe的晶粒尺寸也影响碳化铁的生成。小晶粒尺寸的α-Fe更容易渗碳形成Fe2C,较大晶粒尺寸的α-Fe容易形成具有高活性的Fe5C2活性相。4、室温固相反应法制备出了具有草酸铁前驱体的γ-Fe2O3催化剂（SR）,催化剂颗粒细小且均匀分布。SR催化剂表现高的催化活性(FTY=5.62×10-3molCO·gFe-1·s-1),这几乎是沉淀铁的2倍(FTY=3.19×10-3 molCO·gFe-1·s-1),熔铁的3倍(FTY=1.98×10-3 molCO·gFe-1·s-1),低碳烯烃选择性高达40%。高活性是由于纳米铁尺寸小,催化剂容易还原及能够生成更多的Fe5C2活性相。高低碳烯烃选择性的原因是SR催化剂具有合适的表面碱性和Fe5C2暴露在催化剂表面的晶面,例如,（021）晶面。
雷昊[3]（2019）在《Fe-Co催化剂上合成气制低碳烯烃碳链增长反应的理论研究》文中进行了进一步梳理由合成气制备低碳烯烃成为替代石油转化路线的研究热点。Fe基催化剂是费托合成最常用的催化剂,其CO转化率高,反应活性好,但低碳烯烃选择性低,尚未实现工业应用;而Co基催化剂CH4选择性低,碳链增长能力较强,低碳烯烃选择性相对较高。本论文拟在Fe基催化剂上掺杂Co助剂,考察Fe-Co催化剂对合成气制烯烃碳链增长反应的催化活性。本论文采用密度泛函理论（Density Functional Theory,DFT）方法以及动力学蒙特卡罗（kinetic Monte Carlo,k MC）方法对Fe（100）、1Co-Fe（100）、4Co-Fe（100）三种表面的电子性质、物种吸附行为以及合成气制低碳烯烃碳链增长反应进行了研究,探讨了Co的添加对合成气制低碳烯烃碳链增长反应的影响。首先,运用DFT方法对三种表面进行了Mulliken布居数分析和态密度分析。发现Co的添加使得表面Fe原子电荷向Co原子发生转移,Co原子电负性远大于Fe原子,同时表面Co原子与Fe原子d带中心均向费米能级靠近,两种原子吸附能力及催化活性均有提高。其次,通过DFT方法,对三种表面上合成气制低碳烯烃碳链增长反应网络中各物种的吸附与共吸附构型、关键物种的吸附性质进行了分析,同时以甲烷和乙烯生成等关键反应为例进行了前线轨道分析。分析表明,Co的掺杂使得各物种更倾向于吸附在含Co原子的位点;C2H4的吸附能降低,脱附更容易;电荷由催化剂向物种转移减少或转变为由物种向催化剂转移,各物种反应性发生改变;同时CH2+CH2反应中物种共吸附HOMO-LUMO能级差总体减小,有利于C2H4生成,而和CH3+H反应共吸附HOMO-LUMO能级差增大,不利于CH4生成。最后,通过DFT与k MC结合的方法,研究了三种表面上合成气制烯烃碳链增长反应。通过DFT结果分析发现,CHx物种相互耦合反应的活化能随Co的添加而降低,而其加氢活化能略有减小,表明Co的添加提高了碳链增长能力,通过k MC结果发现,Co添加加快了反应速率;碳链增长方式不仅可由Fe（100）表面的CH2耦合方式进行,也可通过CH2+CH3耦合进行,C2烃类在三种产物中的占比增加,表明Co的添加有利于碳链增长反应,同时1Co-Fe（100）表面上C2H4在三种产物中的占比增加,表明适量的Co掺杂能有效提高烯烃选择性。
任健,李大鹏,王宁波,王永娟,姚晓虹,王维,杨帆,党昱[4]（2018）在《基于C1化学的低碳烯烃合成技术研究进展》文中研究表明介绍了基于C1化学的低碳烯烃合成反应机理研究进展。常规FTO路线的合成气直接转化制取低碳烯烃工艺产物组成受ASF分布规律限制,副产物CH4、饱和烷烃选择性高,目标产物C=2C=4选择性很难突破58%。基于MTO催化机理的核壳型Fe Mn K@SAPO-34双功能催化剂,CO最高转化率可达92.4%,总低碳烃（C2C4低碳烃）选择性高达69.2%,C=2C=4低碳烯烃选择性最高值达46.6%,CH4选择性最低值仅为10.5%,CO2选择性最低仅为16.8%;基于乙烯酮中间体机理的OXZEO双功能催化剂在400℃、2.5 MPa、H2/CO=2.0的反应条件下,可实现C2C4低碳烃类总选择性94%、C=2C=4低碳烯烃选择性80%,且CH4选择性可进一步降低至2%。此外,CH4高温分解、CH4氧化偶联、CH4无氧转化、CO2加氢等技术,也为低碳烯烃的合成开辟了新的技术路线。
马光远,徐艳飞,王捷,王琼,郑荣贵,定明月[5]（2018）在《合成气直接法制取低碳烯烃铁基催化体系研究进展》文中认为合成气直接法制取低碳烯烃因具有原料易得、流程简单和能源效率高等优势,成为了目前合成气应用领域一个新的热门研究方向。直接法转化方式主要有经由费托合成反应直接制取低碳烯烃（FTO）路径和经由氧化物-分子筛（OX-ZEO）过程直接制取低碳烯烃的双功能催化路线。本文简述了合成气制取低碳烯烃的主要工艺流程,重点聚焦在近年来费托合成反应直接制取低碳烯烃过程中铁基催化体系的研究进展,主要讨论了通过费托合成反应制取低碳烯烃中的反应机理,以及活性相、助剂和载体等因素对铁基催化剂反应性能的影响。此外,指出了当前研究存在的高低碳烯烃选择性与高反应活性难以兼得,产物中甲烷选择性过高等不足之处并对合成气直接法制取低碳烯烃的发展方向进行了展望。
陈景润[6]（2017）在《合成气直接制取低碳烯烃催化剂研究进展》文中提出合成气直接制取低碳烯烃是C1化学研究领域中一个最具挑战的研究课题,由于工艺过程简单、能耗低,成为非石油路线生产低碳烯烃的新途径。直接转化反应催化剂包括复合型催化剂和费托反应制烯烃催化剂两类。本文综述了高C/H比和低C/H比合成气直接转化制取低碳烯烃催化剂的研究进展,对不同催化剂的反应性能进行了比较,最后对未来研究前景进行了展望。
马丽萍[7]（2017）在《K/Mg-Fe-M催化剂的制备及其催化CO加氢性能研究》文中指出合成气经费-托合成（Fischer-Tropsch Synthesis,FTS）一步法制低碳烯烃（Fischer Tropsch to Olefins,FTO）技术,工艺流程短,在能耗和水耗方面具有优势,已成为非石油路线生产烯烃的新工艺。但由于CO加氢反应复杂多样,产物受Anderson-Schulz-Flory（ASF）分布规律限制,分布十分宽泛,难以高选择性的生成低碳烯烃,CH4、CO2、C5+等副产物生成概率大,导致总烯烃收率降低。此外,乙烯、丙烯等容易再次吸附而发生二次加氢、聚合以及异构化等反应,使烯烃选择性降低。因此,提高总烯烃收率的重点在于保证高烯烃选择性的同时,能够有效的改善产物分布。基于MgFe-HTLcs（HTLcs,Hydrotalcite-Like Compounds）材料具有典型的层状结构、较高的比表面积、良好的水热稳定性、表面酸碱性可调、活性组分分散均匀等优点,可满足CO加氢反应所需的结构、表面碱性等因素。本论文采用并流共沉淀和并流共沉淀-水热法将一定量Zn、Al、Mn助剂引入到MgFe-HTLcs结构中,获得MgFeM-HTLcs（M:Zn、Al、Mn）材料,作为催化剂前驱体或催化剂,经浸渍法K改性,用于CO加氢制低碳烯烃反应。结合XRD、TG、SEM、N2物理吸脱附、H2-TPR和XPS等表征手段,对催化剂的物相、热稳定性、形貌和织构性质、表面组成及还原行为等物化性质进行了系统表征,并分别与K/Fe-Zn、K/Mg-Fe、K/Mg-Fe-H体系进行了 CO加氢催化活性对比研究,阐释了催化剂性能与结构之间的关系。研究表明,并流共沉淀和并流共沉淀-水热法合成的Mg/Fe/Zn、Mg/Fe/Al、Mg/Fe/Mn类水滑石前驱体材料,具有典型的层状结构,比表面积较大、介孔分布均匀且一致,具备一定的热稳定性。以MgFeM-HTLcs材料为前驱体制备的K/Mg-Fe-M催化剂与二元体系催化剂相比,碱性助剂Mg、Mn和两性助剂A1的添加调变了催化剂的碱性,而且Mg、Mn一定程度上抑制了烯烃二次加氢反应,较低的Zn含量形成的ZnFe204相促进了催化剂活性组分的分散,提高了烯烃选择性和C2=～C4=重量含量,抑制了重烃的生成,产物分布显着改善。其中,K/2Mg-2Fe-1Zn催化剂效果较好,O/P值达到5.15,C2=-C4=重量含量为48.56 wt%,C5+重量含量降至13.93 wt%。MgFeAl-HTLcs经焙烧生成的复合金属氧化物经K浸渍改性后恢复至类水滑石结构,具有典型的层状结构,较大的平均孔径。不进行焙烧,将K/MgFeAl-HTLcs（K/Mg-Fe-Al-H）催化剂直接应用于CO加氢反应,与K/MgFe-HTLcs体系相比,C5+含量明显降低,C2=-C4=重量含量增加,产物分布显着改善。K/1.5Mg-0.2Fe-0.8Al-H催化剂效果较好,O/P值达2.87,C2=-C4=重量含量为42.62 wt%。
程金燮,胡志彪,王科,邹鑫,徐晓峰,李倩,黄宏,吴熙宇[8]（2016）在《我国合成气一步法制低碳烯烃催化剂研究新进展》文中进行了进一步梳理合成气一步法制低碳烯烃作为优势明显的非石油路线替代技术,至今仍未工业化的一个关键问题即催化剂的选择性较差。本文介绍了近十年来关于该催化剂的研究进展,分析了活性组分、助剂、载体及制备工艺分别对催化剂结构与性能的影响,认为Fe系与Co系是最有应用前景的催化剂,碱金属、碱土金属、过渡金属、稀土金属及非金属在调变催化剂酸碱性与电性上各自表现出不同的正作用,抑制了低碳烯烃的二次加氢副反应。分子筛等载体的表面性质与孔道结构可控,方便低碳烯烃从催化剂中扩散移除。浸渍、沉淀、溶胶-凝胶、熔融、水热、微波、超临界、真空干燥等工艺的改进或结合更有利于活性组分的分散和超细颗粒的形成。指出催化剂配合适宜的工艺及反应器才能发挥最大效能,才有可能突破F-T合成中低碳烯烃收率低的ASF规律的限制,实现合成气一步法制低碳烯烃的产业化推广。
武瑞甲[9]（2016）在《合成气直接法制烯烃铁基催化剂的研究》文中研究说明催化剂是合成气直接法制烯烃技术的关键,本文重点研究了铁基催化剂的改性和改性后的催化剂在CO加氢制取烯烃反应过程中的催化剂性能。论文共采用了4种氧化铝基载体,以共浸渍法制备了Mn、K、Th和Mn-K四组不同负载量的催化剂,研究了催化剂载体,活性组分负载量,焙烧温度以及不同助剂在催化剂改性过程中的作用。并考察了反应温度、反应压力、空速等工艺条件以及不同的钾化合物作为助剂时对催化剂的影响。实验对铁基催化剂进行了XRD、BET、SEM以及程序升温等表征分析,探讨了助剂在合成气直接法制烯烃反应过程中的作用。通过对优化催化剂上得到的液相产物GC-MS分析发现,产物中?-烯烃的含量最高,达到了55.06%,烷烃较少,占22.88%,同时还存在较多的高碳醇,占22.06%。研究表明具有高比表面积和强碱性的载体所制备的催化剂的活性和烯烃选择性更高。当活性组分铁含量达到10.0 wt.%,以纯H2条件还原催化剂,在T=320°C、P=2.0 MPa、GHSV=1000 h-1条件下具有良好的合成气制烯烃反应性能。在所采用的几种助剂中,高负载量的助剂钾对催化剂的改性作用十分的明显。助剂钾的加入能够提高载体对活性组分铁的分散能力,促进催化剂上铁的还原。钾的给电子效应提高了Fe的电子密度,从而增强了对CO的吸附和解离能力,有利于反应过程中碳链的增长和烯烃的生成,大量钾的加入不仅分散了铁中心,还促进了含氧化合物的生成,从而使得产物中的甲烷含量降低,C5+烯烃和高碳醇选择性提高。
夏航[10]（2016）在《费托合成制低碳烯烃Fe-Mg催化剂的研究》文中研究表明低碳烯烃是重要的基础化工原料。传统的低碳烯烃生产途径主要是石脑油的催化裂解,随着石油资源的日益短缺,由来源于煤、生物质等的合成气通过费托合成气反应直接制取低碳烯烃（FTO）成为一条重要的替代路线。铁基催化剂由于适用温度范围广,低碳烯烃选择性高,同时廉价等特点,受到广泛的关注。本文以Fe-Mg体系催化剂为研究对象,考察了制备方法、活性组分含量、助剂、焙烧条件以及反应条件对Fe-Mg体系催化剂FTO反应性能的影响,并结合H2-TPR、CO2-TPD、BET、TG/DTG、XRD/In situ XRD、FE-SEM、XPS表征手段对催化剂的理化性质进行了分析,得出了以下结论:对比了共沉淀法和等体积浸渍法制备的Fe-Mg催化剂,结果表明由于并流共沉淀法制备的催化剂活性组分与MgO的接触更充分,较强的的相互作用使得其还原性能相对较差,但是却使还原出的活性组分粒径尺寸更细小。催化剂的FTO性能数据表明两种方法制备的催化剂活性差别不大,但是并流共沉淀法制备的催化剂因具有具有更高的低碳烃类选择性以及低碳烯烃选择性而更适宜于Fe-Mg剂的制备。并流共沉淀法制备的Fe-Mg催化剂中Fe含量达15 wt%后,铁含量继续增加对低碳烯烃的选择性影响不明显。研究了Cr、Mn、Zr、Ti、Zn助剂对Fe-Mg催化剂的影响,发现只有Cr、Mn助剂能显着提高催化剂的低碳烯烃选择性,这与二者均提高催化剂表面碱性有关,但是Cr的加入也使得甲烷和低碳烷烃选择性较高。Mn助剂修饰的Fe-Mg催化剂在提高催化剂低碳烯烃选择性的同时,抑制了甲烷以及低碳烷烃的生成,Mn/Fe摩尔比为0.2时的Fe-Mn-Mg催化剂FTO反应性能最佳,而过量Mn助剂的加入会使催化剂活性以及低碳烯烃选择性明显降低。五种助剂中,Zn助剂的加入明显降低了低碳烯烃选择性,这与其降显着低了催化剂表面碱性有关,但Zn助剂可以提高催化剂活性。为了改善催化剂的还原性能,采用了Cu助剂修饰Fe-Mn-Mg催化剂,结果明Cu助剂的加入促进了催化剂的还原,提高了催化剂的活性,但是不利于低碳烯烃生成,并且过量的Cu助剂会使低碳烯烃选择性明显降低,甲烷选择性增加,烯烷比减小,综合考虑Cu/Fe摩尔比为0.06时最适宜。研究了焙烧温度对Fe-Mn-Mg催化剂性能的影响,结果表明最佳焙烧温度为600℃。焙烧温度过低催化剂活性较低,过高使得催化剂表面碱性降低,同时体系中产生MgFe2O4和Mg6MnO8相,抑制催化剂还原,并使得Mn的助剂作用减弱,甲烷和低碳烷烃选择性增加。最后研究了不同反应条件对最佳焙烧温度制备的催化剂FTO反应性能的影响,结果表明随着反应温度的升高、压力增大或者氢碳比增加,低碳烯烃的选择性均降低,而随着空速增加,低碳烯烃选择性增加。最适宜反应条件为T=320℃,P=2.0 MPa,H2/CO=1.5,GHSV=4200 h-1,此时CO转化率为60.3%,低碳烯烃选择性达40.7%。
二、合成气直接制取低碳烯烃催化剂（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、合成气直接制取低碳烯烃催化剂（论文提纲范文）
（1）ZrO2催化剂的制备、改性及其CO加氢制低碳烯烃性能（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 CO加氢制低碳烯烃催化剂概述 |
| 1.3 ZO_2的结构与性质 |
| 1.4 ZrO_2在催化反应中的应用 |
| 1.5 选题目的及研究思路 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验材料 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂表征 |
| 2.4 活性评价 |
| 第三章 不同物相二氧化锆的制备及其CO加氢性能 |
| 3.1 催化剂物相结构 |
| 3.2 拉曼光谱 |
| 3.3 催化剂织构性质 |
| 3.4 催化剂形貌 |
| 3.5 表面吸附行为 |
| 3.6 X射线光电子能谱 |
| 3.7 电子自旋谱图 |
| 3.8 催化活性 |
| 3.9 小结 |
| 第四章 反应条件及Zn改性对催化性能的影响 |
| 4.1 反应条件 |
| 4.2 Zn_xZr_yO_z催化性能 |
| 4.3 小结 |
| 第五章 论文总结 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 创新点 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 附录 硕士期间研究成果 |
| 个人简介 |
（2）合成气制低碳烯烃催化剂的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 合成气制低碳烯烃催化剂的研究进展 |
| 1.2.1 FTO催化剂反应机理 |
| 1.2.2 Co基催化剂的研究进展 |
| 1.2.3 Ru基催化剂的研究进展 |
| 1.2.4 Fe基催化剂的研究进展 |
| 1.3 铁基催化剂中助剂的研究进展 |
| 1.3.1 碱金属助剂的研究 |
| 1.3.2 碱土金属助剂的研究 |
| 1.3.3 过渡金属助剂的研究 |
| 1.3.4 其他助剂的研究 |
| 1.4 Fe基催化剂活性相的研究进展 |
| 1.4.1 还原气体对活性相生成的影响 |
| 1.4.2 渗碳温度对活性相生成的影响 |
| 1.4.3 碳化铁的晶面对产物分布的影响 |
| 1.5 选题依据和研究内容 |
| 1.5.1 选题依据 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验材料与设备 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器与设备 |
| 2.2 催化剂制备 |
| 2.2.1 熔铁催化剂的制备 |
| 2.2.2 沉淀铁催化剂的制备 |
| 2.2.3 γ-Fe_2O_3 纳米铁催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂性能评价 |
| 2.3.1 催化剂性能评价装置 |
| 2.3.2 实验方法 |
| 2.3.3 气相产物分析方法 |
| 2.3.4 催化剂性能计算 |
| 2.4 催化剂表征 |
| 2.4.1 X射线荧光光谱分析(XRF) |
| 2.4.2 X射线粉末衍射测试(XRD) |
| 2.4.3 N_2 低温物理吸附表征(BET) |
| 2.4.4 扫描电镜表征(SEM) |
| 2.4.5 程序升温还原(H_2/CO-TPR) |
| 2.4.6 CO2 程序升温脱附(CO_2-TPD) |
| 2.4.7 H2 程序升温脱附(H_2-TPD) |
| 2.4.8 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.4.9 透射电镜(TEM) |
| 第三章 碱金属助剂的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 熔铁催化剂的制备 |
| 3.2.2 催化剂的评价 |
| 3.2.3 催化剂的表征 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 碱金属助剂对FTO熔铁催化剂性能的影响 |
| 3.3.2 催化剂的比表面积和孔结构 |
| 3.3.3 催化剂的还原性能 |
| 3.3.4 催化剂的物相结构 |
| 3.3.5 催化剂的表面碱性 |
| 3.3.6 H_2-TPD的研究结果 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 FTO催化剂碳化铁活性相的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 熔铁催化剂碳化铁活性相的制备 |
| 4.2.2 催化剂的评价 |
| 4.2.3 催化剂的表征 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 熔铁催化剂碳化铁对FTO性能的影响 |
| 4.3.2 催化剂的比表面积及孔径结构 |
| 4.3.3 催化剂的形貌 |
| 4.3.4 催化剂的物相结构 |
| 4.4 α-Fe的晶粒尺寸对FTO性能的影响 |
| 4.4.1 α-Fe的晶粒尺寸对碳化铁结构的影响 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 室温固相反应法Fe基催化剂制备的研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 室温固相反应法Fe基催化剂的制备 |
| 5.2.2 催化剂的评价 |
| 5.2.3 催化剂的表征 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 制备方法对Fe基催化剂的FTO性能 |
| 5.3.2 催化剂的形貌及物相结构 |
| 5.3.3 催化剂的还原性能 |
| 5.3.4 催化剂相的演变 |
| 5.3.5 催化剂表面碱性 |
| 5.3.6 催化剂表面性质 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 总结与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
| 1 作者简历 |
| 2 攻读硕士学位期间发表的学术论文 |
| 学位论文数据集 |
（3）Fe-Co催化剂上合成气制低碳烯烃碳链增长反应的理论研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 文献综述 |
| 1.1 低碳烯烃概述 |
| 1.1.1 低碳烯烃用途 |
| 1.1.2 合成气制低碳烯烃 |
| 1.2 合成气制备低碳烯烃的研究进展 |
| 1.2.1 国内外工艺方法 |
| 1.2.2 催化剂 |
| 1.2.3 反应机理 |
| 1.3 催化剂的研究进展 |
| 1.3.1 催化剂的实验研究进展 |
| 1.3.2 Fe基催化剂的DFT研究进展 |
| 1.3.3 存在的问题 |
| 1.4 密度泛函理论概述 |
| 1.4.1 基本原理 |
| 1.4.2 基本方程 |
| 1.4.3 DFT方法在催化领域的应用 |
| 1.5 本课题研究的内容和意义 |
| 第2章 计算方法与计算模型 |
| 2.1 计算方法 |
| 2.2 分析内容 |
| 2.2.1 几何优化 |
| 2.2.2 吸附与共吸附 |
| 2.2.3 过渡态搜索 |
| 2.2.4 电子性质分析 |
| 2.3 计算模型 |
| 2.3.1 模型选择 |
| 2.3.2 模型构建 |
| 2.4 电子性质分析 |
| 2.5 本章小结 |
| 第3章 Fe-Co催化剂上关键物种吸附性质的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 计算细节 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 单吸附 |
| 3.3.2 共吸附 |
| 3.3.3 相关关键吸附物种的Mulliken布居分析 |
| 3.3.4 相关关键反应的前线轨道分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 Co对 Fe-Co催化剂上碳链增长反应的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 计算细节 |
| 4.3 合成气制烯烃碳链增长反应DFT计算 |
| 4.3.1 三种表面上基元反应的研究 |
| 4.3.2 关键反应的对比分析 |
| 4.4 碳链增长相关反应的kMC模拟 |
| 4.5 本章小结 |
| 第5章 结论与展望 |
| 5.1 主要结论 |
| 5.2 展望 |
| 符号说明 |
| 参考文献 |
| 发表论文 |
| 致谢 |
（4）基于C1化学的低碳烯烃合成技术研究进展（论文提纲范文）
| 1 合成气转化制取低碳烯烃技术研究进展 |
| 1.1 基于合成气转化的低碳烯烃合成技术路线 |
| 1.2 合成气间接制低碳烯烃技术发展进程 |
| 1.2.1 MTO技术 |
| 1.2.2 SDTO技术 |
| 1.3 合成气直接转化制低碳烯烃技术发展现状 |
| 1.3.1 FTO技术机理 |
| 1.3.2 FTO产物的ASF分布特性 |
| 1.3.3 双功能催化CO转化合成烯烃机理研究 |
| 2 CH4直接转化制烯烃 |
| 2.1 CH4高温分解 |
| 2.2 CH4氧化偶联 |
| 2.3 CH4无氧转化 |
| 3 CO2加氢一步法制烯烃 |
| 4 结论及展望 |
（5）合成气直接法制取低碳烯烃铁基催化体系研究进展（论文提纲范文）
| 1 合成气间接法制取低碳烯烃 |
| 2 合成气直接法制取低碳烯烃 |
| 2.1 OX-ZEO双功能催化路线 |
| 2.2 费托合成法直接制取低碳烯烃 |
| 2.2.1 费托合成反应机理 |
| 2.2.2 铁基FTO催化剂 |
| 2.2.2. 1 活性相 |
| 2.2.2. 2 助剂 |
| 2.2.2. 3 载体 |
| 3 总结与展望 |
（6）合成气直接制取低碳烯烃催化剂研究进展（论文提纲范文）
| 1 高C/H比合成气直接制低碳烯烃催化剂研究进展 |
| 1.1 复合型催化剂 |
| 1.2 费托反应制烯烃催化剂 |
| 1.2.1 铁基催化剂 |
| 1.2.2 钴基催化剂 |
| 2 低C/H比合成气直接制低碳烯烃催化剂研究进展 |
| 3 结语 |
（7）K/Mg-Fe-M催化剂的制备及其催化CO加氢性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 前言 |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 费-托合成 |
| 1.2 费-托合成制备低碳烯烃工艺 |
| 1.3 合成气直接制取低碳烯烃催化剂研究 |
| 1.4 影响FTO产物选择性的主要因素 |
| 1.5 研究思路及内容 |
| 1.6 预期目标 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂及原料气 |
| 2.2 催化剂制备 |
| 2.3 催化剂表征 |
| 2.4 活性评价装置 |
| 第三章 K/Mg-Fe-Zn催化剂的制备及其催化性能 |
| 3.1 催化剂制备 |
| 3.2 物化性质 |
| 3.3 反应行为 |
| 3.4 小结 |
| 第四章 K/Mg-Fe-Al(H)催化剂的制备及其催化性能 |
| 4.1 催化剂制备 |
| 4.2 K/Mg-Fe-Al催化剂的催化性能 |
| 4.3 物化性质 |
| 4.4 反应行为 |
| 4.5 K/Mg-Fe-Al-H催化剂的催化性能 |
| 4.6 物化性质 |
| 4.7 反应行为 |
| 4.8 小结 |
| 第五章 K/Mg-Fe-Mn催化剂的制备及其催化性能 |
| 5.1 催化剂制备 |
| 5.2 物化性质 |
| 5.3 反应行为 |
| 5.4 小结 |
| 第六章 结论 |
| 6.1 论文结论 |
| 6.2 论文创新点 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 附录 |
| 个人简介 |
（9）合成气直接法制烯烃铁基催化剂的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 引言 |
| 第1章 文献综述 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 合成气制烯烃的工艺 |
| 1.2.1 合成气间接法制取烯烃 |
| 1.2.2 合成气直接法制取烯烃 |
| 1.3 合成气直接法制烯烃的研究 |
| 1.3.1 合成气直接法制烯烃的反应机理研究 |
| 1.3.2 限制合成气直接法制烯烃的因素 |
| 1.3.3 合成气直接法制烯烃催化剂的研究进展 |
| 1.4 论文研究内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验材料 |
| 2.1.1 实验所用试剂 |
| 2.1.2 实验所用气体 |
| 2.1.3 实验所用仪器 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 负载型催化剂的制备 |
| 2.2.2 模型催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂性能的评价 |
| 2.3.1 反应评价装置 |
| 2.3.2 原料与产物分析 |
| 2.3.3 原料气的分析方法 |
| 2.3.4 产物的分析方法 |
| 2.4 催化剂的表征 |
| 2.4.1 X射线粉末衍射 |
| 2.4.2 扫描电子显微镜 |
| 2.4.3 透射电子显微镜 |
| 2.4.4 比表面积和孔分布 |
| 2.4.5 GC-MS色谱质谱联用分析 |
| 2.5 催化剂动态表征 |
| 2.5.1 催化剂动态表征装置 |
| 2.5.2 催化剂动态分析和动力学分析方法 |
| 第3章 负载型铁基催化剂的研究 |
| 3.1 不同载体对铁基催化剂性能的影响 |
| 3.1.1 不同载体催化剂的评价结果 |
| 3.1.2 催化剂的BET表征 |
| 3.1.3 不同载体及催化剂的XRD表征 |
| 3.1.4 不同载体和催化剂的表面形貌 |
| 3.1.5 不同载体催化剂的程序升温表征 |
| 3.2 Fe负载量对负载型铁基催化剂性能的影响 |
| 3.2.1 不同铁负载量的催化剂的评价结果 |
| 3.2.2 不同铁负载量催化剂的形貌 |
| 3.3 催化剂工艺条件的优化 |
| 3.3.1 反应温度对催化剂性能的影响 |
| 3.3.2 反应压力对催化剂性能的影响 |
| 3.3.3 反应空速对催化剂性能的影响 |
| 3.4 焙烧温度对催化剂性能的影响 |
| 3.4.1 不同焙烧温度催化剂的反应性能 |
| 3.5 小结 |
| 第4章 助剂对铁基催化剂性能的影响 |
| 4.1 Mn对铁基催化剂性能的影响 |
| 4.1.1 不同Mn添加量的催化剂反应性能 |
| 4.1.2 Mn对催化剂晶体结构的影响 |
| 4.1.3 Mn对催化剂还原性能的影响 |
| 4.2 K对铁基催化剂性能的影响 |
| 4.2.1 不同K添加量催化剂的反应性能 |
| 4.2.2 K对催化剂结构的影响 |
| 4.2.3 不同助剂K负载量的催化剂的TEM图像 |
| 4.2.4 K对催化剂还原性能的影响 |
| 4.3 Mn/K双助剂对铁基催化剂性能的影响 |
| 4.3.1 不同Mn/K添加量催化剂的反应性能 |
| 4.3.2 Mn/K双助剂对催化剂晶体结构的影响 |
| 4.3.3 Mn/K双助剂对催化剂还原性能的影响 |
| 4.4 Th对铁基催化剂性能的影响 |
| 4.4.1 不同Th添加量催化剂的反应性能 |
| 4.4.2 Th对催化剂晶体结构的影响 |
| 4.4.3 Th对催化剂还原性能的影响 |
| 4.5 含K助剂催化剂工艺条件的考察 |
| 4.5.1 反应温度对催化剂性能的影响 |
| 4.5.2 反应压力对催化剂性能的影响 |
| 4.5.3 反应空速对催化剂性能的影响 |
| 4.6 不同钾化合物对铁基催化剂性能的影响 |
| 4.6.1 添加不同钾化合物催化剂的反应性能 |
| 4.6.2 不同钾化合物对催化剂还原性能的影响 |
| 4.7 液相产物中烯烃的GC-MS分析 |
| 4.8 小结 |
| 第5章 助剂K对模型催化剂改性作用的探讨 |
| 5.1 不同助剂K含量模型催化剂的晶相结构 |
| 5.2 程序升温表面反应(TPSR) |
| 5.3 不同助剂K含量模型催化剂的TEM表征 |
| 5.4 小结 |
| 第6章 结论 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
（10）费托合成制低碳烯烃Fe-Mg催化剂的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 合成气制低碳烯烃的生产工艺 |
| 1.2.1 间接法 |
| 1.2.2 直接法 |
| 1.3 合成气直接制取低碳烯烃的限制 |
| 1.3.1 反应过程的热力学限制 |
| 1.3.2 反应产物的ASF限制 |
| 1.4 合成气直接制取低碳烯烃反应机理 |
| 1.5 合成气一步制低碳烯烃催化剂活性金属的选择 |
| 1.6 合成气一步制低碳烯烃铁基催化剂的研究 |
| 1.6.1 催化剂制备方法的研究 |
| 1.6.2 催化剂载体的研究 |
| 1.6.3 助剂的研究 |
| 1.7 选题依据及意义 |
| 1.8 研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂及仪器 |
| 2.2 催化剂制备 |
| 2.2.1 浸渍法 |
| 2.2.2 共沉淀法 |
| 2.3 催化剂性能评价 |
| 2.3.1 催化剂性能评价装置 |
| 2.3.2 实验方法 |
| 2.3.3 气相产物分析方法及催化剂性能计算 |
| 2.4 催化剂表征 |
| 2.4.1 物相分析(XRD/In situ XRD) |
| 2.4.2 比表面积和孔径分布(BET) |
| 2.4.3 表面微观/亚微观形貌及其成分的表征分析(FE-SEM) |
| 2.4.4 H_2程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.4.5 CO_2程序升温脱附(CO_2-TPD) |
| 2.4.6 热重分析(TG/DTG) |
| 2.4.7 X射线光电子能谱(XPS) |
| 第三章 制备方法和铁含量对Fe-Mg催化剂FTO性能的影响 |
| 3.1 制备方法对Fe-Mg催化剂性能的影响 |
| 3.1.1 制备方法对Fe-Mg催化剂FTO反应性能的影响 |
| 3.1.2 不同制备方法Fe-Mg催化剂的织构性质 |
| 3.1.3 不同制备方法对Fe-Mg催化剂还原性能的影响 |
| 3.2 铁含量对Fe-Mg催化剂性能的影响 |
| 3.2.1 铁含量对Fe-Mg催化剂FTO反应性能的影响 |
| 3.2.2 不同铁含量Fe-Mg催化剂的亚微观形貌 |
| 3.2.3 不同铁含量Fe-Mg催化剂的织构性质 |
| 3.2.4 不同铁含量Fe-Mg催化剂还原性能 |
| 3.2.5 不同铁含量Fe-Mg催化剂反应前后物相分析 |
| 3.3 本章小结 |
| 第四章 过渡金属助剂对Fe-Mg催化剂FTO性能的影响 |
| 4.1 过渡金属修饰对Fe-Mg催化剂的影响 |
| 4.1.1 不同过渡金属修饰的Fe-Mg催化剂的亚微观形貌 |
| 4.1.2 不同过渡金属修饰的Fe-Mg催化剂的还原性能 |
| 4.1.3 不同过渡金属修饰的Fe-Mg催化剂的表面碱性 |
| 4.1.4 不同过渡金属修饰的Fe-Mg催化剂反应前后物相分析 |
| 4.1.5 不同过渡金属修饰对Fe-Mg催化剂FTO反应性能影响 |
| 4.2 不同含量Zn助剂对Fe-Mg催化剂的影响 |
| 4.2.1 不同含量Zn修饰的Fe-Mg催化剂FTO反应性能 |
| 4.2.2 不同含量Zn修饰的Fe-Mg催化剂的亚微观形貌 |
| 4.2.3 不同含量Zn修饰的Fe-Mg表面碱性 |
| 4.3 不同含量Mn助剂对Fe-Mg催化剂的影响 |
| 4.3.1 不同含量Mn修饰的Fe-Mg催化剂FTO反应性能 |
| 4.3.2 不同含量Mn修饰的Fe-Mg催化剂的亚微观形貌 |
| 4.3.3 不同含量Mn修饰的Fe-Mg催化剂织构性质 |
| 4.3.4 不同含量Mn修饰的Fe-Mg催化剂反应前后物相分析 |
| 4.3.5 不同含量Mn修饰的Fe-Mg催化剂还原性能 |
| 4.4 Cu助剂对Fe-Mn-Mg催化剂的影响 |
| 4.4.1 Cu助剂对Fe-Mn-Mg催化剂FTO反应性能的影响 |
| 4.4.2 Cu助剂修饰的Fe-Mn-Mg催化剂亚微观形貌 |
| 4.4.3 不同含量Cu助剂修饰的Fe-Mn-Mg催化剂织构性质 |
| 4.4.4 Cu助剂对Fe-Mn-Mg催化剂还原性能的影响 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 焙烧温度及反应条件对Fe-Mn-Mg催化剂FTO性能的影响 |
| 5.1 焙烧温度对催化剂的影响 |
| 5.1.1 不同焙烧温度Fe-Mn-Mg催化剂的织构性质 |
| 5.1.2 Fe-Mn-Mg催化剂前驱体的热稳定性研究 |
| 5.1.3 不同焙烧温度Fe-Mn-Mg催化剂的亚微观形貌 |
| 5.1.4 不同焙烧温度Fe-Mn-Mg催化剂的还原性能 |
| 5.1.5 不同焙烧温度Fe-Mn-Mg催化剂表面碱性 |
| 5.1.6 不同焙烧温度Fe-Mn-Mg催化剂反应前后物相分析 |
| 5.1.7 不同焙烧温度Fe-Mn-Mg催化剂表面XPS分析 |
| 5.1.8 不同焙烧温度Fe-Mn-Mg催化剂FTO反应性能 |
| 5.2 反应条件对催化剂的影响 |
| 5.2.1 反应温度的影响 |
| 5.2.2 反应压力的影响 |
| 5.2.3 原料气氢碳比的影响 |
| 5.2.4 反应气空速的影响 |
| 5.3 本章小结 |
| 第六章 结论及展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 附录 |
| 致谢 |
四、合成气直接制取低碳烯烃催化剂（论文参考文献）
- [1]ZrO2催化剂的制备、改性及其CO加氢制低碳烯烃性能[D]. 张建红. 宁夏大学, 2020
- [2]合成气制低碳烯烃催化剂的研究[D]. 王玲玉. 浙江工业大学, 2019(02)
- [3]Fe-Co催化剂上合成气制低碳烯烃碳链增长反应的理论研究[D]. 雷昊. 天津大学, 2019(06)
- [4]基于C1化学的低碳烯烃合成技术研究进展[J]. 任健,李大鹏,王宁波,王永娟,姚晓虹,王维,杨帆,党昱. 现代化工, 2018(08)
- [5]合成气直接法制取低碳烯烃铁基催化体系研究进展[J]. 马光远,徐艳飞,王捷,王琼,郑荣贵,定明月. 化工进展, 2018(03)
- [6]合成气直接制取低碳烯烃催化剂研究进展[J]. 陈景润. 广州化工, 2017(15)
- [7]K/Mg-Fe-M催化剂的制备及其催化CO加氢性能研究[D]. 马丽萍. 宁夏大学, 2017(02)
- [8]我国合成气一步法制低碳烯烃催化剂研究新进展[J]. 程金燮,胡志彪,王科,邹鑫,徐晓峰,李倩,黄宏,吴熙宇. 化工进展, 2016(08)
- [9]合成气直接法制烯烃铁基催化剂的研究[D]. 武瑞甲. 中国石油大学(北京), 2016(04)
- [10]费托合成制低碳烯烃Fe-Mg催化剂的研究[D]. 夏航. 浙江工业大学, 2016(04)
标签：化学反应论文;